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《1，1，2，2_四氯乙烷在溶液相以及吸附相上水解反应活性研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、摘要摘要溶解性的氯代挥发有机物是环境中的一大类重要的污染物，它们在环境中可通过一些非生物途径进行降解。尽管此类污染物具有较低的疏水性，但进入环境后仍会被大量吸附在天然固体上。到目前为止，将污染物的反应降解转化以及吸附过程结合起来，以研究污染物在环境中的归趋的报道比较少，1,1,2,2一四氯乙烷(TeCA)是氯代挥发性有机污染物中相对而言溶解度较大，疏水性较低的一种化合物。有文献报道它在溶液中能发生碱催化的脱氢氯反应，生成1,1,2一三氯乙烯(TCE)。本论文中选择该反应为目标反应，验证了TeCA在水溶液中的碱催化脱氢氯反应符合准一级动力学方程，测
2、定的反应速率与Cooper等Ill报道计算的值吻合，同时验证了缓冲液的种类以及离子强度对该反应速率没有影响。本论文中选用吸附性能强的活性炭作为模拟吸附剂，分别用瓶实验和柱实验来研究吸附相上的反应活性.柱实验中选择了一种吸附性能最强的活性炭来研究，实验结论总结如下:(1)柱系统的设计能够将活性炭上吸附的TeCA的反应和解吸过程分开，从而更明确的证明是否吸附的TeCA能直接的发生反应(2)与瓶实验的结果对比，柱实验中同样发现吸附的TeCA能直接发生水解反应，且反应速率要明显低于纯水溶液中反应速率。瓶实验的方法如下，先在强酸性溶液中将TeCA吸附在活性
3、炭上，再用碱性溶液催化以研究吸附在活性炭上的TeCA的反应活性。取样测定方法是在一定时间点上用冰水混合物中止反应，用丙酮超声萃取活性炭，用气相色谱测定萃取液中的TeCA以及TCE浓度。实验所得出的结论总结如下:(1)活性炭吸附的TeCA能发生降解反应，和纯溶液相相比，反应速率要明显低很多，同时反应的速率随时间在下降。活性炭表面是非极性的，OH一难以在活性炭表面聚集，而更多的分配在水中，所以吸附的TeCA反应速率更慢.同时由于活性炭微孔的疏水作用导致活性炭上吸附的TeCA的反应速率比溶液中慢。速率随时间下降的原因是活性炭对TeCA的吸附分为表面吸附
4、和微孔填充吸附两部分，在表面吸附的部分易于被OH一攻击而降解，所以反应速率开始时会快.摘要而TeCA被吸附在微孔中会阻碍OH"与TeCA的接触，从而反应速率下降。<2)对比了5种物理化学属性不同的颗粒活性炭之间反应速率的差异，结果发现活性炭的颗粒大小会影响反应速率，颗粒小的活性炭，由于OH一在其中的扩散传质阻力小，从而加速了反应。微孔体积的大小是影响TeCA在活性炭上水解反应的一个重要因素。微孔体积越大，活性炭对TeCA的吸附越强，OH能进攻利用的TeCA的程度就越小，从而反应速率也越小。关键词:1,1,2,2一四氯乙烷，水解反应，反应活性，颗粒
5、活性炭AbstractAnumberofdissolvedhalogenatedvolatileorganiccompoundsundergoabiotictransformationreactionsunderenvironmentalconditions.Thesecompoundsalsosorbtonaturalsolidwhentheyarereleasedintotheenvironmentdespiteoftheirrelativelowhydrophobicity.Todate,littleresearchhasbeenperfo
6、rmedthatconsidershowsorptionandtransformationprocessescombinetoinfluencethefateofthesecontaminants,1,1,2,2-tetrachloroethan(TeCA)hasbeenshownbyotherstoundergobase-mediateddehydrohalogenation,producingtrichloroethylene(TCE).Inthisresearch,ithasbeenconfirmedthatthedehydrohaloge
7、nationreactionofTeCAfollowspseudofirstorderkinetic,theoverallpseudofirstorderrateconstantissimilartothatreportedbyCooperetallll.AlsoithasbeenconfirmedinthisresearchthatthedehydrohalogenationofTeCAisindependentofbuffertypeandionicstrength.Activatedcarbonisselectedastheabsorben
8、tforitshighabilityforsorbing.Batchandcolumnsystemsareseparatelyusedt
