介孔分子筛MCM41吸附行为的研究

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1、南京大学硕士研究生毕业论文作者：傅家伟指导教师：胡柏星教授何其慧老师毕业论文题目：企至L坌王筮丛￡丛：垒!亟随堑趁的班究直盆王丝堂皇物堡专业至QQ墨级硕士生姓名：垡窒堡指导教师(姓名、职称)：塑担量筮撞笪甚蓥耋!至中文摘要：介孔分子筛MCM一41凭借其规整可控的结构和良好的修饰性在催化，主客体化学，生化技术和吸附等领域有着广泛的应用。其中，作为典型的分子筛，MCM-41具有规整的孔径，较大的比表面积和出色的化学物理稳定性。本文则系统研究了大分子在MCM-41上的吸附行为和表面修饰MCM-41对苯酚类化合物的吸附性能。通过将分子筛加入高分子溶

2、液并进行搅拌的方法，不同分子量的聚乙二醇(PEG)，聚乙烯醇(PVA)和聚苯乙烯(PS)成功地吸附在MCM-41分子筛上。结合热重(TG)，傅里叶红外(FTIR)和透射电子显微镜(TEM)等技术的联合分析方法证实了以上实验结果。另一方面，我们通过氮气吸附解附实验来研究分子筛吸附前后表界面和孔径参数的变化：比表面积，孔径分布(PSD)和表面分形分析分别通过BET(Brunauer，EmmettandTeller)方法，B3H(Barret，JoynerandHanlenda)方法和热动力学方法进行计算。我们建立起一个新的吸附模型来解释复合物中

3、高分子的吸附构象。在这个模型中，PVA和PEG可以通过将部分分子链伸入至分子筛管道中的方式来极大地降低分子筛的孔径尺寸，而非极性的PS只能任意堆积在分子筛的外表面，对内部孔径几乎没有产生任何影响。另一方面，我们利用三甲基硅氯烷和三甲氧基甲基硅烷对MCM-41进行不同程度的表面修饰，并通过TG，FTIR和氮气吸附解附实验进行确认。随后这些修饰分子筛被应用于苯酚和对苯二酚的对比吸附试验之中。试验结果表明，在低溶液浓度时分子筛的表面性质是影响吸附量的主导因素，而在高溶液浓度时则是溶液的浓度最为重要。其中在低浓度的情况下，烷基基团的修饰能通过范德华

4、力和氢键力的作用提高苯酚的吸附量，但同时也会覆盖掉分子筛表面的氧原子和羟基基团，从而降低对苯二酚的吸附量。关键词：分子筛MCM-41，高分子吸附，表面修饰，苯酚类化合物吸附南京大学硕士婴究竺兰些笙壅堡童：堡窒堡塑量整堕!塑塑呈塾堡堡茎薹耋堡●●_--____-_-__●-__●___●______-_______-_●_●_-●_I___●_________-__●I-_--____-—__————————————————一一THESIS：MCM．41SPECIALIZATION：Polymerchemistryandphysics．POS

5、TGRADUATE：』i登翌星i￡堕Abstract：pMesopol?OIlSmolecularsieveMCM．41withdesignablestructurehasbeenwidelystudiedincatalyst，host．guestchemistryandadsorption．Asatypicalmolecularsieve，MCM．41exhibitssuperioritywithuniformstructure，largesurfaceareaandexcellentstabilityinadsorptionaspect

6、s，andthisarticleisdedicatedtothestudyinadsorptionbehaviorsofMCM．41．Aseriesofpolymersincludingpolyvinylalcohol(PVA)，polyethyleneglycol(PEG)，andpolystyrene(PS)weresuccessfullyadsorbedonmesoporoussilicawithtubularstructurebyaddingsilicaparticlesdirectlyintopolymersolutionduri

7、ngstirring．Presenceofpolymersonsilicawasconfirmedbythermogravimetricanalysis，FTIRspectroscopyandtransmissionelectronmicroscopicimages．Nitrogensorptionmeasurementswereemployedtoinvestigatethevariationinsurfaceandporepropertiesafterpolymeradsorption．BETspecificsurfacearea，po

8、resizedistribution(PSD)，andsurfacefractalanalysiswerecalculatedintraditionalBET(Brunauer，