注气开采天然气水合物实验模拟与能效分析

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1、中图分类号：TE53单位代码：11414学号：2013313008题目注气开采天然气水合物实验模拟与能效分析学科专业化学工程与技术研究方向高压流体相平衡及物性博士生王晓辉指导教师陈光进教授二○一七年五月ExperimentalSimulationandEnergyEfficiencyAnalysisofGasHydratesProductionbyGasInjectionMethodDissertationsubmittedtoChinaUniversityofPetroleum,BeijingInpartialfulfillmentoftherequireme

2、ntsForthedegreeofDoctorofEngineeringByWangXiaohui（ChemicalEngineeringandTechnology）DissertationSupervisorProf.ChenGuangjinMay,2017摘要摘要l5l83自然环境中，天然气水合物的储量预估在0.2×10至1.12×10m之间，是一种宝贵的清洁能源。我国珠江三角洲和广袤的南海海域也蕴藏着大量的水合物资源。虽然资源储量非常具有吸引力，但现场试采实验表明开发此类天然气资源的成本高、产气周期短以及单井产量低。现阶段从天然气水合物中采得天然气仍是一个

3、巨大的挑战。本文测定了石英砂-水合物-盐水体系中水合物的分解条件，分别开展了N2吹扫和含CO2混合气体置换开采水合物的实验模拟研究，最后计算分析了不同注气开采模式的能效比。主要研究内容如下：（1）在20～100目的石英砂中制备砂-水合物-盐水混合物样品，测定混合物体系中甲烷水合物的分解条件。结果表明同一温度对应一个压力范围，最大分解压力与最小分解压力之差在0.5MPa内；最后一点的分解压力接近于主体相水合物的相平衡压力。同时，考察石英砂粒径分布、初始含水饱和度对水合物分解条件的影响。将实验值与水合物模型计算的主体相相平衡条件进行对比分析，CSMgem与PVTsi

4、m模型的计算值跟实验值有非常高的一致性；当温度高于276K时，Chen-Guo模型的计算值偏大；Multiflash模型的计算值偏小。（2）使用恒温压力搜索法测量N2/CH4/CO2和H2/CH4/CO2两种三元混合气体在纯水中的水合物相平衡条件。对于N2/CH4/CO2体系，实验测定的混合气体水合物的生成条件与Chen-Guo、CSMgem、Multiflash模型的预测值有非常高的一致性，但PVTsim模型计算的生成条件与实验值有一定偏差。对于H2/CH4/CO2体系，H2在小孔穴中的占有率为0.3～2.3%，在大孔穴中的占有率为（2.16～13.6）×-7

5、10%。即使操作条件均处于混合气体水合物的稳定区域，温度越低，H2在小孔穴中的占有率越高。（3）开展注N2吹扫开采水合物的实验模拟研究。在气体吹扫过程中，储层孔隙中N2的摩尔分数随时间逐渐增大，甲烷在水合物相和气相的逸度差也随之增大，这进一步促进水合物分解。N2吹扫法的产气效率远高于降压法的产气效率，是一种强化的降压法。更快的注气速率会获得更高的产气速率，但是也会提高注采比，即获得单位体积的甲烷需要注入更多的N2。连续注采模式的产气效率高于间歇注采模式，但是相应的注采比也更高。对于低饱和度水合物藏的开采，N2吹扫法能够获得相对较高的甲烷采收率和较低的注采比，这是

6、其它开采方法所不具备的优势。-II-摘要（4）提出CO2/H2混合气体置换开采天然气水合物，并进行实验模拟研究，首次将气体吹扫和气体置换共同列为研究对象。在气体置换阶段，当原料气中CO2的含量在0.72以上，升高CO2含量会延长混合气体置换时间，提高CO2的封存率，但这不利于产气；当原料气中CO2的含量低于0.18，随着CO2含量的降低，产气速率和CH4的累计产率均会升高，但是CO2的封存率会随之降低。为了维持水合物沉积物骨架强度，保持储层水合物的总量平衡，原料气中CO2的摩尔分数应介于0.55～0.72之间。虽然CO2封存率和甲烷置换率均不是最高，但可以满足水

7、合物开采和CO2封存的双重作用。此外，在置换起点，CH4浓度越高，越不利于CO2封存，同时会降低甲烷的累计产率。因此，为了获得更高的CH4累计产率，应尽可能地延长前期吹扫时间，降低置换起点CH4的摩尔分数。（5）根据热力学基本原理，建立CH4化学㶲的计算模型。标准状况下，CH4化学㶲为822kJ/mol，以此为基础计算不同水合物开采法的㶲产、㶲耗和能效比。降压法的能效比最高，达到29.31，CO2/N2置换法的能效最低，低至4.93，二者之间相差一个数量级。纯气态CO2置换法、气体吹扫法和H2/CO2置换法的能效比介于9.59～19.82之间。能效比的计算依赖于

8、回收气的组成，单位体积的