过度金属硫化物—碳基复合材料的制备及其锂-钠离子电池的电化学性能研究

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1、分类号:O61学校代码：10697密级:公开学号：201520677硕士学位论文MASTER’SDISSERTATION过渡金属硫化物-碳基复合材料的制备及其锂/钠离子电池的电化学性能研究学科名称：材料化学作者：张星指导老师：王惠教授西北大学学位评定委员会二〇一八年六月SynthesisofTransitionalMetalSulfides-CarbonCompositesandtheirElectrochemicalPerformancesforLithium/SodiumIonBatteriesAthesissubmittedtoNorthwestUniversityinpartialf

2、ulfillmentoftherequirementsforthedegreeofMasterinMaterialsChemistryByZhangXingSupervisor:WangHuiProfessorJune2018摘要摘要随着当今科技和社会的发展进步，人们对绿色、高效的储能器件的需求日益增长。而锂离子电池由于具有诸多优点，引起了社会各领域的广泛关注。然而，由于地壳中锂资源非常有限，以及在工业化进程中，对锂资源的消耗逐渐加重，这在一定程度上限制了未来锂离子电池更大规模的应用。作为锂的同族元素，金属钠在地球上的储量丰富并且价格便宜，近年来，钠离子电池作为另一种新型的储能器件得到了科研

3、工作者的广泛认可。但是，无论是锂离子电池还是钠离子电池，在走向更大规模应用的道路上，依然存在许多亟需解决的问题（例如：导电性差、体积效应严重、可逆比容量较低等）。因此，为了满足当今社会对清洁、便捷、高效的新型能源的迫切需求，开发出高性能锂/钠离子电池负极材料成为目前研究工作的重中之重。作为众多新型负极材料中的一种，过渡金属硫化物具有环境友好、理论比容量高、来源广泛、导电性好等优势，因而在经过广泛的研究后被认为在储能领域具有很大的应用前景。本文成功制备了一系列过渡金属硫化物-碳基复合材料，并且采用不同的表征手段对这些材料的形貌、结构、组成等进行表征。随后将这些活性材料作为锂/钠离子电池的负极材

4、料，对其进行电化学性能测试，并讨论了碳基材料对过渡金属硫化物电化学性能提升的作用。本文主要内容如下所述：..1、以CoCl26H2O、Na2S2O35H2O、氧化石墨（GO）和商用的碳纳米管（CNTs）作为原料，通过一步水热法成功合成了具有三维结构的CoS2纳米颗粒/石墨烯/碳纳米管（CoS2/GCAs）复合凝胶。SEM和TEM结果表明：在CoS2/GCAs复合材料中，CoS2纳米颗粒的直径约为250nm，并且均匀地分布在石墨烯-碳纳米管复合导电基底上。因此，CoS2/GCAs在用作锂/钠离子电池负极材料时，表现出了优异的电化学-1性能。作为锂离子电池负极材料时，0.25Ag进行100个循环

5、后，CoS2/GCAs的可-1逆比容量为~975mAhg，远远高于单纯的CoS2。同时，我们也将这种复合材料组-1装成了钠离子电池，并对其进行电化学性能测试。当电流密度为0.05Ag时，循环-1100圈以后，比容量依然保持在258mAhg左右。.2、分别以C6H8O7、CoCl26H2O、(NH2)2CS为碳源、钴源和硫源，在水溶液中充分搅拌溶解，再经过冷冻干燥-高温煅烧，成功合成了镶嵌有Co9S8纳米颗粒的三维网格状碳（3DCo9S8@CNNs）复合材料。在这个三维结构中，Co9S8纳米颗粒（直径I西北大学硕士学位论文为~25nm）均匀地镶嵌在三维多孔的网格状碳片上，一方面能够在充放电过程

6、中有效地缓解Co9S8纳米颗粒的体积效应；另一方面其多孔结构和大的比表面积不仅能够增强Co9S8的导电性，而且使活性材料与电解液之间的接触面积得到增大，促使电化学反应过程中的活性位点增多。因此，当其用作电池负极材料时，3DCo9S8@CNNs表-1现出了良好的电化学性能：在锂离子电池中，当电流密度为0.25Ag、循环200圈-1以后，电池容量仍然保持在935mAhg左右；在用作钠离子电池负极材料时，电流-1密度为0.1Ag，循环50圈以后，3DCo9S8@CNNs复合电极的放电比容量仍然保持-1在250mAhg左右。3、通过一步高温煅烧法分别制备出了一系列具有“三明治”结构的金属硫化物/石墨

7、烯/碳纳米管（MxSy/GC）复合材料。这种方便、快捷、绿色、可控的方法制备而成的复合材料结合了金属硫化物的高比容量和石墨烯、碳纳米管的良好导电性和柔韧性等优点，因此，在组装成锂/钠离子电池时，表现出优异的电化学性能。以FeS/GC-1为例：当作为锂离子电池负极时，在电流密度为0.25Ag，循环300圈后，FeS/GC-1-1复合电极的比容量为~870mAhg；用作钠离子电池负极时，电流密度为0.1Ag，-1