交互作用对混合胺溶液吸收CO2动力学性能影响的研究

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1、学校代号10532学号S151101035分类号密级公开硕士学位论文交互作用对混合胺溶液吸收CO2动力学性能影响的研究学位申请人姓名蒋伍三培养单位化学化工学院导师姓名及职称童柏栋教授学科专业化学工程与技术研究方向混合胺吸收CO2动力学研究论文提交日期2018年5月18日学校代号：10532学号：S151101035密级：公开湖南大学硕士学位论文交互作用对混合胺溶液吸收CO2动力学性能影响的研究学位申请人姓名：蒋伍三导师姓名及职称：童柏栋教授培养单位：化学化工学院专业名称：化学工程与技术论文提交日期：2018年05月18日论文答辩日期：2018年05月29日答辩

2、委员会主席：徐伟箭教授EffectofInteractiononCO2AbsorptionKineticsofBlendedAmineSolutionbyJIANGWusanB.E.(XiangtanUniversity)2015AthesissubmittedinpartialsatisfactionoftheRequirementsforthedegreeofMasterofEngineeringinChemicalEngineeringandTechnologyintheGraduateSchoolofHunanUniversitySupervisorP

3、rofessorPaitoonTontiwachwuthikulMay,2018交互作用对混合胺溶液吸收CO2动力学性能影响的研究摘要有机胺作为吸收剂对CO2进行化学吸收捕集的技术是目前CO2捕集领域研究最为成熟，工业化应用最广泛，也是最有前景的技术之一。然而，该技术也存在不足之处，那就是单一的胺溶剂并不能同时兼有最佳的性能。因此，研究开发理想的混合胺溶剂，研究混合胺内在的反应机制，建立混合胺体系的物化性质模型是目前胺法捕集CO2技术的研究重点。混合胺中的交互作用虽然已经被人注意到，但是对其研究还相当有限。而交互作用的存在，对混合胺性能的影响是不可忽略的。本研

4、究课题使用stopped-flow装置研究了水溶液体系中，N,N-二乙基乙醇胺（DEEA）和N,N-二甲基乙醇胺（DMEA）及其与单乙醇胺（MEA）的混合溶液对CO2吸收的动3力学。在DEEA和DMEA浓度为0.075-0.175kmol/m，MEA浓度为0.0075-0.01753kmol/m，温度范围为293-313K时进行了实验。提出了两种动力学模型来解释混合胺体系中的动力学数据，实验结果表明综合了碱催化水解机理和三分子机理的模型具有了更理想的拟合效果，对DEEA/MEA和DMEA/MEA混合胺体系的拟合相对平均偏差分别为6.45%和9.19%。为了进一

5、步研究混合胺中叔胺和伯胺之间的交互作用，使用stopped-flow装置研究了非水体系下，MEA单胺、DEEA/MEA混合胺和DMEA/MEA混合胺对CO2吸收的动33力学。MEA浓度为0.2-0.4kmol/m，叔胺的浓度为0.2-0.4kmol/m，温度范围为293〜313K。使用简化表达式的三分子机理对实验数据进行处理。此外，通过比较单胺情况下，两种叔胺的反应动力学常数，研究讨论叔胺分子结构对动力学的影响，发现叔胺氮原子上的连接的烷基支链越长，叔胺与CO2的反应速率越快。通过对比水溶液体系和非水溶液体系中，两个混合胺体系的动力学结果，发现叔胺能够参与伯胺

6、的三分子反应，并且能够使质子化的MEA重新变为自由的MEA，使MEA参与自身三分子反应更加容易，使得混合胺体系整体反应速率加快。我们可以得出结论，混合胺体系中，叔胺与伯胺之间存在交互作用并且对动力学数据产生正向促进作用。本文主要研究了混合胺体系的动力学性能，探究混合胺中伯胺和叔胺之间的交互作用对动力学的影响，找到混合胺吸收CO2的规律并以此作为指导，在未来的研究中能够更加方便快捷地筛选出性能优良的混合胺溶剂。关键词：动力学；模型；stopped-flow；CO2吸收；DEEA+MEA；DMEA+MEAII硕士学位论文AbstractThechemicalabs

7、orptionofCO2byaminesisthemostmature,industrializedandwidelyused,anditisalsooneofthemostpromisingtechnologiesinthefieldofCO2capture.However,thistechnologyalsohasthedisadvantagethatasingleaminesolventdoesnothavealloptimalproperties.Therefore,researchinganddevelopingtheidealmixedamines

8、olvent,studyingthei