生物分子辅助水热合成半导体光催化剂及性能研究

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1、摘要摘要自然界中存在大量复杂、高度功能化的生物矿物材料如贝壳、珍珠、牙齿、骨骼等，其中很多事非常普通的无机矿物材料。由于这些矿物材料的特殊性能和有趣形貌，吸引了越来越多课题小组来研究其形成机理，并在纳米材料的合成过程中添加生物分子作辅助，尝试合成形貌可控、结构特殊并且具有独特性质的材料。近年来，通过化学方法以零维、一维等低维度纳米材料来构筑复杂的多维、多级纳米结构这方面的重要进展。具有这类结构的材料往往表现出与常规材料不同的电学、磁学、光学、热学和力学等性质，为深入设计和研究新型纳米器件提供了理论基础和实验条件。环境和能源是21世纪人类面临和亟待

2、解决的重大问题。随着人们对环境和能源问题的关注，光催化技术及其材料的开发逐渐成为材料学及催化科学研究的热点。目前人们开发的半导体光催化剂大部分是宽带隙半导体，只在紫外光范围内有响应。紫外光只占太阳光能量的4％，而最大的太阳光强度在500nm附近，可见光占太阳光能量的43％。如何尽可能提高宽带隙半导体在紫外光区的光催化活性，以及如何充分有效的利用可见光是目前急需解决的问题。在此背景下，本论文利用水热法合成路线，在生物分子明胶的辅助下合成了ZnS、CdS、Fe203半导体光催化材料，并以ZnS为前驱体，通过简单的退火法合成出ZnO半导体光催化材料。探

3、索制备条件、合成工艺、形貌调控、能带结构与产品的结构变化和光催化性能之间的关系，其内容主要包括以下几个方面：(1)以L．半胱氨酸为硫源，在明胶辅助下采用水热法合成TZnS微米球，研究了水热参数如反应时间、反应温度、明胶质量、L．半胱氨酸质量和硫源种类对ZnS结构和形貌的影响，通过x射线衍射(XRD)、透射电子显微镜(TEM)、场发射扫描电子显微镜(FESEM)，紫外光谱Ctyv-vis)和红外光谱(m)的表征，阐述了形貌的形成机理。光催化性能研究表明该化合物是一种优良的紫外光光催化剂，比较了产物形貌和尺寸对光催化性能的影响，并利用荧光性能解释了其

4、中的机理(2)以ZIlS微米球为前驱体，在空气气氛中退火，得到了ZnO多孔球。对退火温度，退火时间对产物结构和形貌的影响进行了探讨，并讨论了ZnO多孔球的形成机理。通过氮吸附实验测试了ZnS微米球与ZnO多孔球的吸附性能和比表面积。光催化实验表明，ZnO多孔球具有比ZnS微米球和DegussaP25Ti02更好的光催化效果。(3)以L．半胱氨酸为硫源，在明胶辅助下采用水热法合成了CdS纳米球，研究了水热参数如反应时间、反应温度、明胶质量、L一半胱氨酸和硫源种类对CdS纳米球结构和形貌的影响。光催化性能研究表明，CdS纳米结构具有优异的可见光光催化

5、效果并解释了其中的机理。测试了CdS纳米结构的比表面积，利用北京工业大学工学博十学位论文积分球法计算了CdS纳米结构的带隙。(4)在明胶的辅助下，采用水热方法低温合成了Fe203纳米球，并探讨了反应时间和明胶质量对产物形貌和结构的影响，研究了Fe203纳米结构的形成机理。利用积分球法计算了Fe203纳米球的吸收边和带隙。光催化结果表明，Fe203纳米球在可见光照射下具有一定的光催化能力，而加入0．5毫升H202与Fe203纳米球组成Fenton试剂后，其光催化效果大大增强，显示了Fe203纳米球在水处理方面巨大的应用潜力。关键词水热合成；半导体；

6、光催化；可见光-Ⅱ_inorganicsalts．Themorphologicaldiversityandextraordinarymechanicalperformanceofthesemineralmaterialshaveinspirednumerousresearcherstoproducethematerials丽mcontrollablemorphologies，specialstructuresandpropertiesviatheassistanceofbiologicalmoleculesandlearntheirmechani

7、sms．Inrecentyears，moreandmoreattemptshavebeenattractedinsynthesizinghierarchicallystructuredcrystalsbyassemblingof0Dand1Dnanomatrials．Investigationsofthesematerialsprovidetheoreticalandexperimentalbsisfordesigningnovelnanodevicesbecauseoftheiruniquepropertiesinelectricity,mag

8、netics，calorifics，opticsandmechanics．‘Inthe21thcentury,environmentan