过渡金属修饰TiO2光催化剂的制备及光催化还原CO2活性研究

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1、浙江工业大学硕士学位论文DissertationSubmittedtoZhejiangUniversityofTechnologyforMaster’SDegreeofEngineeringPreparationandphotocatalyticactivitiesoftransitionmetalmodifiedtitaniumdioxideinthephotocatalyticreductionofC02WrittenbyHanJingSupervisedupervtsecl1’9VProf．Song

2、ShuangAssociateProf．HeZhiqiaoCollegeofBiological&EnvironmentalEngineeringZhejiangUniversityofTechnology,310032，ChinaMay,2013浙江工业大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所提交的学位论文是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经加以标注引用的内容外，本论文不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，，也不含为获得浙江工业大学或其它教育机构的学位证书而使用过的

3、材料。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人承担本声明的法律责任。储张年飙隰例许j月刁日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权浙江工业大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。本学位论文属于l、保密口，在年解密后适用本授权书。2、不保密口。(请在以上相应方框内打“4")作者签

4、导师签浙江工业大学硕士学位论文过渡金属修饰Ti02光催化剂的制备及光催化还原C02活性研究摘要采用光催化技术将二氧化碳转换成有机能源物质被认为是一种有效的方法。本文以硝酸银、硝酸铜和硝酸镍为改性剂，以钛酸四丁酯为二氧化钛的前驱物，采用水解煅烧法制备了金属修饰量分别为0、O．5、1．0、3．0、5．0、7．0wt％的Ti02催化齐U(Ag．Ti02、Cu．Ti02和Ni．Ti02)。利用X射线衍射(XRD)、X射线光电子光谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、比表面积测试(BET)和紫外．可见漫反射光谱(

5、UV-vis)等技术分别对纯Ti02和Ag．Ti02、Cu．Ti02和Ni．Ti02样品进行了分析表征，研究了各催化剂的晶型结构、元素存在状态、颗粒大小、比表面积、吸收光域等物理化学特性及其与光催化活性之间的关系。此外，通过进行在紫外光照射的C02／NaOH水溶液中催化还原C02反应，探讨了各催化剂的紫外光催化活性。Ag．Ti02、Cu—Ti02和Ni．Ti02催化剂粉末是通过将钛酸四丁酯滴入己调配好pH的硝酸盐溶液中发生水解获得沉淀产物，然后将其用450oC高温煅烧制得的负载型催化剂。XRD分析表明，所

6、有催化剂中TiO，的晶型均为锐钛矿型；XPS表征分析则说明，以该方法制备的改性TiO，催化剂，其中金属元素分别是以Ar、cu2+和Ni2+的形态存在于Ti02颗粒表面的。由于金属和Ti02颗粒间相互作用，各自形成肖特基结或p-n结来影响光催化活性。通过紫外光催化还原C02的实验结果表明：Ag-Yi02、Cu-Ti02和Ni．Ti02的光利用能力和碳转化能力都较纯Yi02浙江工业大学硕士学位论文的高，当金属的修饰量分别为1．0wt％、1．0wt％和3．0wt％时催化活性达到最大值。Ag．Ti02和Cu．Ti

7、02催还反应的产物量大小顺序依次为H2>CH4>CH30H>CO>HCHO，Ni．Ti02的催化反应的产物量大小顺序则为H2>CH4>CH30H>HCHO>CO，C02还原的主要产物均为CH4。在同一反应条件下，三种催化剂的光催化活性强弱依次为：Ni．Ti02>Cu．Ti02>Ag．Ti02。关键词：紫外光催化，Ag．Ti02，Cu—Ti02，Ni．Ti02，C02还原,II浙江工业大学硕士学位论文PREPARATIoNANDPHoToCATALYTICACTIVITIESoFTRANSITIoNMETA

8、LMoDIFIEDTITANIUMDIOⅪDEINTHEPHOTOCATALYTICREDUCTIONOFC02ABSTRACTPhotocatalysishasbeenfoundtobeaneffectivemethodtoconvertC02intoorganicenergymaterials．Inthispaper,usingthesilvernitrate，coppernitrateandnickelnitrateas