基于天然气水合物的初步试验研究

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1、分类号CDC密级编号中国科学院研究生院硕士学位论文y-1020081指导教师昱壹拍班究虽生国整堂院塞匡呈匡丕撞皇王程班塞匮申请学位级别王堂亟±学科专业名称蚩±王程论文提交日期2壁Q鱼生!Q旦论文答辩日期2QQ垒生!!旦培养单位生巨型堂隧塞匿星匡丕缝生王垂班宜匮学位授予单位虫国型堂院受究生瞳答辩委员会主席天然气水合物的初步试验研究蒋观利(中国科学院寒区旱区环境与工程研究所冻土工程国家重点实验室，兰州，730000)摘要随着社会进步，人类对于能源的依赖越来越明显。天然气水合物作为一种新型能源，已经逐渐引起人们的重视。自20世纪30年代天然气水合物因为阻塞输气管道

2、而被关注以来，全球范围内先后开展了大量天然气水合物的试验研究，对于天然气水合物的基本性质有了一定程度的了解。室内对于天然气水合物的试验研究，所采用的试验釜一般都是可以通过肉眼直接观察到内部的反应釜。这种反应釜具有直观的特点，观察方式也比较灵活，但其对于反应釜可透视部分的材质及工艺程度要求较高，且反应釜容积较小，其观察效果也并非特别理想。中国科学院寒区旱区环境与工程研究所冻土工程国家重点实验室首次尝试使用CT系统(X射线扫描系统)来开展天然气水合物的生成和分解过程研究，获得了比较理想的试验效果，为进一步开展天然气水合物研究奠定了良好的试验基础。本文主要开展了纯

3、水．纯甲烷系统天然气水合物的生成和分解、天然气水合物的自保护效应、多孔介质中甲烷水合物的初步试验研究，取得了如下初步结论：1．纯水一纯甲烷系统天然气水合物的生成和分解过程研究纯水一纯甲烷系统是一种比较理想的天然气水合物生成和分解的研究环境，介质相对比较单纯。首次尝试性地使用CT设备来开展纯水．纯甲烷环境中天然气水合物的生成和分解过程研究；试验结果表明，CT系统能有效地应用到天然气水合物的生成和分解试验中，通过CT系统可以清楚地识别天然气水合物的生成和分解过程，并能以图像的形式捕捉该过程。通过试验发现，当温度和压力达到适宜条件时，甲烷水合物会迅速在气液界面上生

4、成；并随着时间的进行，水合物的生成状态会变得越来越好。随后升高反应釜内温度，甲烷水合物开始分解。因为反应釜内温度通过反应釜壁来控制，因此首先升温的是靠近釜壁的部分。随着分解进行，反应釜内靠近釜壁处的甲烷水合物都分解殆尽时，反应釜中间部分仍然有残留的甲烷水合物还未分解。这些细节都可以通过CT系统清楚地观察到。这对于使用压力跟踪法来研究水合物相平衡条件是一个非常理想的试验环境。2．多孔介质中天然气水合物的生成和分解研究我们使用砂土来模拟多孔介质中天然气水合物的生成和分解试验。目前已完成了1-2mm粒径的不同含水率的模拟试验，进一步尝试其他粒径不同含水率的试验。由

5、于砂土的吸收系数较大，多孔介质的CT数相对于甲烷水合物来说过大，单独使用CT数和压力的变化难以分辨多孔介质中甲烷水合物的生成，因此引入查理数及查理数变化率这两个参数对多孔介质内甲烷水合物的生成和分解状态进行辅助判断。通过试验发现，甲烷水合物在多孔介质的生成和分解过程中查理数有明显的改变。通过对查理数变化率的比较发现，多孔介质含水率与多孔介质中甲烷水合物的生成量成近似的正比关系。同时在多孔介质中的甲烷水合物形成过程中，砂土中水分具有明显的迁移特征，当甲烷水合物形成时，水分会向着最适合形成水合物的位置发生不同程度的迁移，迁移过程受到温、压条件和水合物初期成核作用

6、和形成过程的控制和影响。同时我们也发现了冻结过程对多孔介质中甲烷水合物的生成情况具有一定影响。冻结持续较长时间、反复冻融过程都可能使得多孔介质中甲烷水合物的生成质量有所提高，但甲烷水合物的生成情况与冻结速率并没有直接联系。3．对于天然气水合物自保护效应的初步探索天然气水合物的自保护效应(Self-preservation)是指天然气水合物在负温条件下能在温度和压力的相平衡条件之外的温、压环境中保持一种亚稳定状态。通过在试验室内对自保护效应现象的初步研究，我们发现，经过深冻处理后的甲烷水合物样品，置于20℃的恒温环境中，其分解初期维持较高的分解速度，随后其分解

7、速度迅速减缓，并在持续该低分解速度一段时候后再次恢复高分解速度，直至分解完毕。我们只是在实验室内观察到该现象的存在，下一步将进一步探索自II保护效应与冻结温度、冰膜厚度等关系。关键词：天然气水合物甲烷水合物CT多孔介质降温速率水分迁移自保护效应IIIPrimaryResearches0UNaturalGasHydrateJiangGuan-li(StateKeyLaboratoryofFrozenSoilEngineering，ColdandAridRegionsEnvironmentalandEngineeringResearchInstitute，Chi

8、neseAcademyofSciences，Lanz