稀土掺杂磷酸镧发光材料的制备与发光性能研究

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1、学号：B120600066博士学位论文稀土掺杂磷酸镧发光材料的制备与发光性能研究研究生姓名：董玮利学科、专业：材料物理与化学二○一六年六月分类号：密级：可交流UDC：编号：稀土掺杂磷酸镧发光材料的制备与发光性能研究SynthesisandSpectroscopicPropertiesofRareEarthDopedLanthanumPhosphateLuminescentMaterials学位授予单位及代码：长春理工大学（10186）学科专业名称及代码：材料物理与化学(080501)研究方向：光电功能材料申请学位级别：博士指导教师：张希艳教授研究生：董玮利

2、论文起止时间：2012.09-2016.06长春理工大学博士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的博士学位论文《稀土掺杂磷酸镧发光材料的制备与发光性能研究》是本人在指导教师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：年月日摘要LED因具有节能、环保等优点被誉为21世纪新一代绿色照明光源，稀土掺杂的磷酸盐发光材料具有发光效率高、稳定性好等优良特性，在白光LED和

3、显示等领域具有重要应用价值。单斜晶型独居石结构的磷酸镧（LaPO4）具有良好的化学稳定性、低的声子能量和丰富的阳离子格位，是一种优良的稀土发光材料的基质材料。本文开展Ce3+和Tb3+掺杂以及Ce3+/Tb3+和Tb3+/Eu3+共掺杂的磷酸镧荧光粉的合成方法、发光性能及其在白光LED中应用的研究，主要研究工作如下：（1）采用高温固相法合成La3+,0.15Tb3+0.85-xPO4:xCe粉体，研究了稀土掺杂浓度、煅烧温度、煅烧时间以及助熔剂等工艺条件对荧光粉晶型结构、颗粒形貌和发光性能的影响。结果表明，在1250℃煅烧2h得到的La0.85-xPO4:

4、xCe3+,0.15Tb3+粉体为尺寸均匀、表面光滑的球形颗粒，粒径约为0.8~1.0μm。在LaPO3+3+3+3+3+3+4:Ce,Tb荧光粉中存在Ce→Tb的能量传递，当Ce与Tb掺杂离子浓度比为2:1时，Tb3+的发光强度最强。加入K2CO3、Na2CO3及Li2CO3作为助熔剂后不仅能够降低反应温度，还能够提高粉体的结晶度和发光强度，其中Li2CO3的效果最好。（2）以(NH3+,xTb3+4)2HPO4为沉淀剂，采用共沉淀法制备出La1-3xPO4:2xCe纳米粉体，研究了溶液pH对La3+3+1-3xPO4:2xCe,xTb前驱体的晶型结构、

5、颗粒形貌及发光性能的影响，并探讨了不同pH值条件下前驱体的生长过程。结果表明，通过调节溶液pH值制备出了纳米线、纳米棒和纳米球等不同形貌的前驱体颗粒。经1100℃煅烧2h可得到高结晶度的LaPO3+,Tb3+4:Ce纳米粉体，其具有良好的发光性能。采用聚乙二醇作为分散剂有助于获得分散程度高、表面缺陷少的晶粒。（3）采用微波辅助共沉淀法低温快速合成LaPO3+,Tb3+4:Ce纳米粉体，研究了微波煅烧温度对粉体晶型结构、颗粒形貌及发光性能的影响。研究发现，前驱体在700℃微波煅烧时发生晶型结构转变，在900℃煅烧1h后生成结晶程度高、分散性能好的光滑球形颗粒

6、，采用微波辅助共沉淀法大幅度降低了共沉淀法的煅烧温度和煅烧时间。将本法制得的纳米粉体作为原料，进行了LaPO3+,Tb3+4:Ce发光陶瓷的制备，发光陶瓷具有较好的化学稳定性和发光性能，在陶瓷照明灯具和LED光转换新型材料等方面具有广阔的应用前景。（4）采用微波辅助共沉淀法制备出La3+3+1-x-yPO4:xTb,yEu纳米粉体，系统研究了不同Tb3+、Eu3+掺杂浓度对发光性能的影响。研究表明，Tb3+、Eu3+离子单掺的荧光粉在紫外光激发下分别呈绿光和红光发射，在Tb3+和Eu3+离子共掺的La3+3+3+3+3+1-x-yPO4:xTb,yEu粉体

7、中存在Tb→Eu的能量传递，可以通过改变Tb和IEu3+的掺杂浓度来调节各发射峰的峰强比，进而调控荧光粉的发光颜色变化，并且实现了单一基质的白光发射。La3+,yEu3+1-x-yPO4:xTb材料在340~400nm之间存在多个强激发峰，可与近紫外芯片相匹配。将La3+3+0.86PO4:0.1Tb,0.04Eu纳米粉体与375nm波长InGaN基芯片组合封装成白光LED，其色坐标为（0.3807，0.3578），显色指数为81.5，色温为3840K。关键词：LaPO3+3+3+3+4:Ce,Tb荧光粉LaPO4:Tb,Eu纳米粉体高温固相法共沉淀法微波

8、辅助共沉淀法白光LED颜色可调荧光粉IIABSTRACTLight