三种稀土离子掺杂的nayf_4上转换荧光生物传感器的构建及应用

三种稀土离子掺杂的nayf_4上转换荧光生物传感器的构建及应用

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1、?碱為々餐尖參硕±学位论文H种稀±离子慘杂的NaYF4上转换黄光生物传感器的构建及应用学科专业分析化学学位类型口科学学位□专业学位巧究生姓名吴琼琼导师姓名、职称张友玉教授论文编号湖南师范大学学位评定委员会办公室二零一六年五月湖南师范大学学位论女原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,,是本人在导师的指导下独立进行研究工作所取得的成果。除文中己经注明引用的内容外,本论文不含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的作品成果。对本文的研巧做出重要贡献的个人

2、和集体,均已在文中W明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名:年。台月玄3日湖南师范大学学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定,研究生在校巧读学位期间论文工作的知识产权单位属湖南师范大学。同意学校保留并向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版,允许论文被查闽和借闽。本人授权湖南师范大学可W将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索1^/采,可用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。

3、本学位论文属于1、保密□,在年解密后适巧本授权书。2□。、不保密""(请在(上相应方框内打V)导作者签名:星痛琢日期;2。/6年月?^日师签名日期:三*^年>^月X日分类号密级学校代码10542学号201302120953三种稀土离子掺杂的NaYF4上转换荧光生物传感器的构建及应用ContructionofNaYF4UpconversionFluorescenceNanosensorandTheirApplications研究生姓名吴琼琼指导老师姓名、职称张友玉教授学科专业分析化学研究方

4、向生化分析与生物传感湖南师范大学学位评定委员会办公室二零一六年五月摘要近年来,掺杂稀土离子的上转换纳米材料因其特有的发光性能受到了广泛的关注。与传统的荧光标记物相比,稀土上转换纳米材料具有较长的荧光寿命,较高的量子产率以及低毒性,对生物组织无损伤等优点,这使其在生物能源、化学、生物医学等领域具有很好的应用潜力。本论文基于掺杂稀土离子的上转换纳米材料独特的发光性质及优点,合成并构建了三种灵敏度高、选择性好的生物传感器应用于生物分子的检测。主要工作如下:1.构建了一种简单的恢复型荧光传感器用于三聚氰胺的检测,该传感器是

5、基于带正电的NaYF4:Yb,Er上转换纳米颗粒(UCNPs)与带负电的纳米金(AuNPs)之间的上转换荧光共振能量转移(FRET),其中UCNPs和AuNPs分别充当能量的供体和受体。AuNPs通过静电作用吸附在UCNPs表面使UCNPs的上转换荧光明显猝灭。当加入一定量的三聚氰胺后,由于三聚氰胺的作用使得AuNPs聚集脱离上转换纳米粒子表面的荧光恢复。在32nM-500nM的范围内,该系统的荧光增强效率与三聚氰胺的浓度呈良好的线性关系,最低检测限为18nM。与其他荧光分析法相比,该恢复型荧光分析法具备较高的灵敏

6、度,可应用于检测实际样品中的三聚氰胺。2.构建了一种新型的生物传感器用于检测血清中的酪氨酸,该传感器主要是基于NaYF4:Yb,Tm上转换纳米颗粒(UCNPs)与左旋多巴‐黑色素之间的光诱导电子转移。其主要机理是利用酪氨酸酶催化氧化I酪氨酸产生左旋多巴‐黑色素膜并覆盖在UCNPs表面,其作为高效的电子受体通过光诱导电子转移猝灭UCNPs的荧光。在最优的条件下,上转换的荧光变化与酪氨酸的浓度呈较好的线性关系,对应的线性范围为0.8-100,检测线为。该传感器具有较高的灵敏度及较好的稳定,并成功应用于血

7、清中酪氨酸的检测,为临床检测提供了广阔的前景。3.构建了一种基于带正电的NaYF4:Yb,Er上转换纳米颗粒(UCNPs)与酶催化诱导产生的带负电的纳米金(AuNPs)之间的荧光共振能量转移(FRET)生物传感器用于血清中乳酸的检测,其中UCNPs和AuNPs分别充当能量的供体和受体。聚乙烯(PVP)作为中性的还原剂将氯金酸(HAuCl4)还原为Au种,同时作为覆盖剂吸附在Au种的表面。加入乳酸/乳酸氧化酶或过氧化氢后,PVP-Au种作为催化剂催化H2O2扩增Au种为AuNPs。新产生的AuNPs通过静电作用吸附在

8、UCNPs表面并通过荧光共振能量转移猝灭UCNPs的荧光。该传感器在检测过氧化氢及乳酸时具有较好的线性,检出限分别为0.65M和2.67M,同时,该传感器已成功应用于血清中乳酸的检测。关键词:稀土上转换纳米粒子,金纳米粒子,三聚氰胺,酪氨酸,乳酸IIABSTRACTOwingtotheuniquephoto-physicalproperties,rare

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