铜纳米柱修饰锡锑电极的制备及其在耦合过程中的应用

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2、－独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研巧成果，除了文中特别加标注和致谢么处外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年ｒ月＾日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。＾特授权天津大学可１＾将学位论文的全部

3、或部分内容编入有关数据库进行检索、。同意学校，并采用影印缩印或扫描等复制手段保存、汇编Ｗ供查阅和借阅向国家有关部口或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：＇签、字日期：兴皆年＿＾月７＾日签字日期：一年Ｘ月又＾日铜纳米柱修饰锡锑电极的制备及其在耦合过程中的应用FabricationofSb-dopedtindioxideelectrodemodifiedbyCunanorodsanditsapplicationinsy

4、nergeticprocess学科专业：化工过程机械研究生：李明指导教师：许莉教授天津大学化工学院二〇一五年六月摘要钛基氧化锡锑电极Ti/SnO2-Sb是电催化氧化法水处理工艺中较为有效的电极体系，但普遍存在能耗较高、导电性不够理想、电极稳定性较弱等不足，催化活性也有待进一步提升。本文首次使用高度线性有序的铜纳米柱阵列对基体进行微观结构设计，由AAO模板辅助电沉积法制备出具有大比表面积、高催化活性与稳定性、低电荷传递阻力的铜纳米柱修饰钛基锡锑电极Ti/Cu-NRs/SnO2-Sb，并将其应用于电催化氧化

5、与纳滤的耦合过程中，研究电极体系差异对耦合过程水处理性能的影响。本文首先对Ti/SnO2-Sb电极与Ti/Cu-NRs/SnO2-Sb电极进行物理表征，SEM对比研究结果表明，铜纳米柱均匀的分布在基体表面，直径为200-300nm，长度约2um。Ti/Cu-NRs/SnO2-Sb电极催化层形貌更为均匀致密，结构缺陷较少。经XRD测试，基体表面覆盖良好，铜柱使得催化层的晶胞参数明显减小。这种高度有序的一维纳米结构所形成的三维空间，能够为催化剂提供较大的负载空间和充足的溶质分子吸附位点与反应位点。Ti/Cu

6、-NRs/SnO2-Sb电极具有较高的析氧电位，为2.17V。铜纳米柱结构的存在使得Ti/Cu-NRs/SnO2-Sb电极的比表面积大幅提高，伏安电荷量为传统电极1.8倍。铜柱在SnO2-Sb催化层中起着类似导线的作用，明显改善电极体系的电荷传递路径与阻力，EIS测试结果证实，Ti/Cu-NRs/SnO2-Sb电极的电化学阻抗仅为Ti/SnO2-Sb电极的15.4%。铜柱的存在同样使得电极稳定性有了较大提升，强化寿命测试结果表明，Ti/Cu-NRs/SnO2-Sb电极的强化寿命为Ti/SnO2-Sb电有

7、的1.6倍。AR73染料废水的催化降解过程中，采用Ti/Cu-NRs/SnO2-Sb电极的色度去除率比Ti/SnO2-Sb电极高出10%。铜柱使得电极体系的整体电荷传递阻力减小，降解过程槽电压下降0.7V，AR73降解80%时，能耗下降24.5%。电催化降解能耗的降低，使得Ti/Cu-NRs/SnO2-Sb电极在水处理工艺中的经济合理性增强。Ti/Cu-NRs/SnO2-Sb电极首次被引入到电催化氧化与纳滤的耦合过程中，与Ti/SnO2-Sb电极相比，新型电极的使用使得渗透通量也有较大提高。关键词：铜纳

8、米柱锡锑电极电催化氧化纳滤水处理ABSTRACTAsoneofthemosteffectiveelectrodesystemforwastewatertreatmentusingelectrocatalyticoxidationprocess,highenergyconsumption,lowconductivityandweakelectrodestabilityarestilltheweakpointsforlargescaleappl