二乙烯三胺五乙酸改性聚偏氟乙烯螯合膜吸附镀铜废水中cu(ⅱ)的研究

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1、硕士学位论文MASTER’SDISSERTATION论文题目二乙烯三胺五乙酸改性聚偏氟乙烯螯合膜吸附镀铜废水中Cu(II)的研究作者姓名赵瑞芳学科专业环境工程指导教师宋来洲教授2015年5月中图分类号：X703.1学校代码：10216UDC：66密级：公开工学硕士学位论文二乙烯三胺五乙酸改性聚偏氟乙烯螯合膜吸附镀铜废水中Cu(II)的研究硕士研究生：赵瑞芳导师：宋来洲教授申请学位：工学硕士学科专业：环境工程所在单位：环境与化学工程学院答辩日期：2015年5月授予学位单位：燕山大学IIADissertationinEnvironmentalEngineeringADSORPTIONINVESTI

2、GATIONOFPVDFCHELATINGMEMBRANEMODIFIEDBYTHEDIETHYLENETRIAMINEPENTAACETICACIDTOWARDSCOPPERIONSINCOPPER-PLATINGWASTEWATERbyZhaoRui-fangSupervisor:ProfessorSongLai-zhouYanshanUniversity2015.05III燕山大学硕士学位论文原创性声明本人郑重声明：此处所提交的硕士学位论文《二乙烯三胺五乙酸改性聚偏氟乙烯螯合膜吸附镀铜废水中Cu(II)的研究》，是本人在导师指导下，在燕山大学攻读硕士学位期间独立进行研究工作所取得的成果。

3、论文中除已注明部分外不包含他人已发表或撰写过的研究成果。对本文的研究工作做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式注明。本声明的法律结果将完全由本人承担。作者签字：日期：年月日燕山大学硕士学位论文使用授权书《二乙烯三胺五乙酸改性聚偏氟乙烯螯合膜吸附镀铜废水中Cu(II)的研究》系本人在燕山大学攻读硕士学位期间在导师指导下完成的硕士学位论文。本论文的研究成果归燕山大学所有，本论文的研究内容不得以其它单位的名义发表。本人完全了解燕山大学关于保存、使用学位论文的规定，同意学校保留并向有关部门送交论文的复印件和电子版本，允许论文被查阅和借阅。本人授权燕山大学，可以采用影印、缩印或其它复制手段保存论

4、文，可以公布论文的全部或部分内容。保密□，在年解密后适用本授权书。本学位论文属于不保密□。（请在以上相应方框内打“√”）作者签名：日期：年月日导师签名：日期：年月日IV摘要摘要本研究以3-氨丙基三甲氧基硅烷(APTMS)和二乙烯三胺五乙酸(DTPA)为主要试剂，制备了DTPA改性聚偏氟乙烯（APTMS-DTPA/PVDF）螯合膜，开展了其对镀铜模拟废水中Cu(II)吸附去除的研究，采用扫描电镜(SEM)、电镜能谱(EDS)、X-衍射光电子能谱(XPS)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)等技术，对其吸附前后的形态、化学组成进行了测试与表征。在试验研究的基础上，应用密度泛函理论(DFT)，开展了DT

5、PA改性PVDF螯合膜吸附Cu(II)的特性研究，从分子水平上揭示了共存阳离子和有机酸络合剂对其吸附Cu(II)的影响，旨为从Cu(II)-EDTA溶液体系中Cu(II)的吸附去除和回收提供借鉴。课题实施中，首先开展了阳离子Co(II)、Ni(II)以及酒石酸钾钠(TA)、乙二胺四乙酸(EDTA)有机络合剂共存对改性PVDF螯合膜吸附Cu(II)性能影响的研究，评价了其对螯合膜吸附Cu(II)的热力学和动力学的影响。吸附试验结果表明，与共存Ni(II)、Co(II)和酒石酸钾钠相比，EDTA对改性PVDF螯合膜吸附Cu(II)的干扰作用最为显著。四种物质共存对螯合膜吸附Cu(II)的干扰作用大

6、小顺序为：EDTA>Ni(II)>Co(II)>TA。吸附Cu(II)的等温线符合Langmuir等温吸附模型，吸附动力学符合准二级动力学模型，热力学函数解析结果表明螯合膜吸附Cu(II)的过程为自发的放热反应。DFT计算结果表明，与Co(II)和Ni(II)相比，螯合膜的APTMS-DTPA官能基团对Cu(II)有更高的亲电性，Ni(II)共存对Cu(II)吸附的干扰作用比Co(II)强、EDTA共存的干扰作用比TA强。为有效提高APTMS-DTPA/PVDF螯合膜从Cu(II)-EDTA溶液体系吸附去除Cu(II)的性能，本研究分析了Ca(II)、Fe(II)和Fe(III)加入对螯合膜性

7、能的影响，开展了Ca(II)、Fe(II)和Fe(III)共存时螯合膜吸附Cu(II)的热力学和动力学研究，测试了螯合膜吸附Cu(II)的穿透曲线。试验结果表明，该三种阳离子的加入能有效提高螯合膜从Cu(II)-EDTA溶液中吸附回收Cu(II)的性能，其促进作用顺序为：Fe(III)>Fe(II)>Ca(II)。螯合膜从Cu(II)-EDTA、Cu(II)-Ca(II)-EDTA、Cu(II)-