铂铱双金属三效催化剂的研究

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1、中文图书分类号：O643.3密级：公开UDC：540学校代码：10005硕士学位论文MASTERALDISSERTATION论文题目：铂铱双金属三效催化剂的研究论文作者：于杰学科：物理化学指导教师：何洪教授论文提交日期：2015年7月UDC：540学校代码：10005中文图书分类号：O643.3学号：S201205004密级：公开北京工业大学理学硕士学位论文题目：铂铱双金属三效催化剂的研究英文题目：STUDYOFPt-IrTHREE-WAYCATALYSTS论文作者：于杰学科：物理化学研究方向：工业催

2、化与纳米科学申请学位：理学硕士指导教师：何洪教授所在单位：环境与能源工程学院答辩日期：2015年6月授予学位单位：北京工业大学DissertationSubmittedtoBeijingUniversityofTechnologyforMasterDegreeofScienceSTUDYOFPt-IrTHREE-WAYCATALYSTSYUJIESupervisedbyProfessorHEHONGMajorinPhysicalChemistryBeijingUniversityofTechnolog

3、yJune，2015独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京工业大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：于杰日期：2015年7月6日关于论文使用授权的说明本人完全了解北京工业大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留送交论文的复印件，允许论文被查阅和借阅

4、；学校可以公布论文的全部或部分内容，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。(保密的论文在解密后应遵守此规定)签名：于杰日期：2015年7月6日导师签名：何洪日期：2015年7月6日摘要摘要随着汽车保有量的增加，汽车尾气污染日益严重。汽车尾气排放控制是一项综合性很强的技术，安装汽车尾气催化净化器是最为有效的措施之一，而用于汽油车后处理净化技术的是三效催化技术。目前为止，三效催化剂（TWC）的主要活性组分为Pt、Rh和Pd。本文首先对市售的两种国外著名公司的车用整体式三效催化剂进行了全面剖析，采用XR

5、F技术对催化剂进行了涂层组分分析，采用XRD、BET、XPS、TPR和TEM表征手段对催化剂进行物理化学性质表征，结果表明：A公司生产的三效催化剂是将Pd和Rh贵金属分别负载到γ-A12O3和Ce0.35Zr0.65O2固溶体材料上。B公司生产的三效催化剂是将Pd和Rh贵金属负载到Ce0.35Zr0.65O2和γ-A12O3混合载体。且两公司生产的催化剂都是Pd/Rh体系催化剂。而市场上的三效催化剂大多数还是以Pd/Rh和Pt/Rh体系为基础的催化剂，汽车尾气净化催化治理的方案中仍有40%的Pt催化剂

6、被使用。但Pd金属价格也在不断上涨。由于Ir的价格较Pt和Pd便宜，我们制备了Pt-Ir双金属纳米催化剂，以降低Pt的用量，降低三效催化剂的成本。本文利用液相化学还原法制备了不同结构（合金结构和核壳结构）的Pt-Ir纳米双金属，以期得到粒径较小，单分散性的纳米粒子。合金结构的Pt-Ir纳米双金属是以H2PtCl6·6H2O和H2IrCl6·6H2O为贵金属前驱体，CTAB为保护剂，NaBH4为还原剂通过共还原法制备的。选择了水和乙二醇作为溶的种类来制备单分散的纳米合金，以乙二醇为溶剂的合金纳米粒子形貌

7、规则且粒径分布窄，而以水为溶剂制备的合金纳米粒子形貌规则不规则。核壳结构Ir@Pt纳米双金属是通过连续还原法制备的，首先以H2IrCl6·6H2O为贵金属前驱体，通过改变保护剂CTAB和还原剂NaBH4的用量，改变溶剂种类来制备单分散的粒径较小的核金属Ir纳米粒子，然后将Ir纳米粒子重新分散在水中，加入H2PtCl6·6H2O分散均匀，以还原性较弱的AA酸为还原剂，制备核壳结构Ir@Pt纳米双金属。当铱铂摩尔比为2/1时，Ir@Pt纳米粒子为2.2nm，当增大铱铂摩尔比为1/1、1/2、1/4时，Ir

8、@Pt纳米粒子的大小分别为2.8,4.5和6.5nm。通过改变贵金属的比例制备出了尺寸可控的Ir@Pt纳米双金属。将制备的纳米粒子分别负载到γ-A12O3和SiO2载体上，考察其三效催化活性，结果表明核壳结构Ir@Pt(1/1)双金属催化剂表现出最佳三效活性。且核壳结构Ir@Pt(1/1)/SiO2双金属催化剂与单金属催化剂相比，水热老化后的三效催化活性较高，并具有最宽的三效工作窗口，同时研究发现Ir@Pt(1/1)/SiO2具有更优良的抗水抗硫性能以及