探析钙钛矿型复合氧化物的合成及光催化降解酸性红b的性能研究

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1、河北工业大学硕士学位论文钙钛矿型复合氧化物的合成及光催化降解酸性红B的性能研究姓名：许永权申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王延吉;王桂云20040601河&-E业大学硕士学位论文钙钛矿型复合氧化物的合成及光催化降解酸性红B的性能研究摘要钙钛矿型氧化物(AB03)不但具有结构稳定，催化活性高等特点，而且可以通过改变A、B原子的类型制备出禁带宽度较窄，能大量吸收太阳光的催化荆。本文以A，B的硝酸盐为原料，以氨水或碳酸钠为沉淀剂，利用混合沉淀的方法合成了系列钙钛矿型氧化物。A选碱土金属元素Mg、Ca、

2、Sr、Ba等及稀土金属元素La；B选过渡金属元素Cr、Mn、Fe、Co、Ni等。活性测试结果表明，A的影响相对较小，B的影响比较显著，总的变化趋势是，随着B原子序数的增大，光催化活性提高。在所有的上述催化剂中，CaNi03的催化活性最高，XRD，TEM测试结果显示所合成CaNi03为纯度较高，粒径150～200nm的近球形颗粒。对比测试了CaNi03与Ti02的光催化活性，结果表明，紫外光照射下二者的活性相当：在模拟太阳光照射下前者的活性高于后者，对酸性红B降解率分别为63％和47％。合成了CaFexNi

3、I．x03(x=0．1～O．9)型的复合氧化物催化剂，其中CaFe0．3Nio703在模拟太阳光照射下对酸性红B的降解率可达到91％。进一步研究了Co，Ag负载对CaFeo3Nio703光催化活性的影响，结果显示负载Co使活性大幅度下降，而负载Ag使活性上升至96％以上。研究了紫外光照射下，以CaNi03为催化剂，光催化降解酸性红B的动力学行为。确定反应级数为1．4，指前因子为：1．01×107mol“4L04min"’，活化能Ea为：35．5kJ·moI一。对经不同时间降解的酸性红B进行红外以及紫外一可

4、见光谱分析，根据分析结果推测了酸性红B的降解机理。首先是偶氮双键的消失，其次是萘环的断裂以及苯的开环。考察了工艺条件对光催化降解酸性红B的影响：在废水溶液中加入H202后光催化活性提高，并且随着加入量的增大有增长的趋势；提高溶液的酸性有利于染料废水的降解；酸性红B废水溶液的初始浓度越高，光催化越难降解。关键词：光催化氧化，酸性红B，钙钛矿，降解，活性钙钛矿型复合氧化物的合成及光催化降解酸性红B的性能研究STUDYONTHESYNTHESIS0FPERoVSKITEoXIDESANDTHEPHoTOCATA

5、LYTlCDEGRADATIoNoFACIDREDBABSTRACTPerovskiteoxides(AB03)hasstablestructureandhi曲photocatalytieactivity，furthermoreacatalystwhichhasmorenarrowbandgapCallbesynthesizedandcallabsorbmoresolarenergybyalteringthetypeofAandB．Aseriesofperovskiteoxidesar'esynthesi

6、zedbymeansofblenddepositionusingthenitrateofAandBastherawmaterials，andammoniaorsodiumcarbonateassedimentation．Aincludesalkaline—earthmetalssuchasMg，Ca，Sr,Baandrare-earthmetalsLa；whileBincludestransitionmetalCr,Mn，Fe，CoandNi．Theresultofactivityevaluationin

7、dicatesthattheeffectofAislowwhiletheeffectofBisremarkablecomparatively．Thenormaltendencyofchangeisthatthephotoeatalyticactivityimprovements讪ththeincreasesofatomicnumber．TheactivityofCaNi03isthehighestamongtheabovephotocatalysts．ThetestresultofXRDandTEMsho

8、wsthatthepurityofCaNi03iscomparativelyhighandtheparticleshapeisapproximatelyroundballwhosediameterisintherangeof150～200nm．ThephotocatalyticactivityofCaNiOsandTi02iscompared，andtheresultshowsthattheactivityofthetWOph