可见-近红外光响应型半导体催化剂的制备及性能研究

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1、可见/近红外光响应型半导体催化剂的制备及性能研究Studyonthepreparationandperformanceofvisible/near-infraredlightresponsivesemiconductorphotocatalysts学科专业：材料学作者姓名：陈利霞指导教师：郭瑞松教授何芳教授天津大学材料科学与工程学院二零一七年五月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位

2、或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月万方数据摘要21世纪，能源危机和环境污染问题是世界各国共同关注的两大

3、主题。半导体光催化技术，作为有望治理环境污染和解决能源危机的有效途径，引起了国内外研究者的大量关注。TiO2、Fe2O3和SiC等半导体材料作为较常见的半导体光催化剂，被广泛应用于灭菌、污水处理、空气净化、光解水等领域。但是，这些半导体光催化材料均存在太阳能利用率低、光生电子-空穴对复合率高等不足，在很大程度上阻碍了它们的实际应用和商业化发展。本论文通过缺陷掺杂、半导体复合、上转换发光增强等方法对TiO2、Fe2O3和SiC半导体材料进行改性，以获得高效稳定的光催化剂。具体研究内容如下：1）采用阳极氧化及氢气退火工艺以TLM钛合金为基体制备了氧空位掺杂的纳

4、米多孔TiO2薄膜，研究了氧空位对TiO2光吸收及能带结构的影响，评估了样品的可见光光催化活性。研究结果表明，TiO2薄膜为纳米多孔结构，且二次阳极氧化膜较一次阳极氧化膜与基体之间具有更好的结合力。氢气退火使TiO2薄膜中形成氧空位，拓宽了其光吸收范围，通过改变退火温度可实现氧空位掺杂量的调控。样品在可见光的照射下表现出了优异的光催化降解罗丹明b、大肠杆菌和金黄色葡萄球菌的活性。2）采用水热法制备了RGO-Fe2O3-MoS2纳米复合材料，探究了Fe2O3和MoS2负载量对样品形貌结构的影响，着重分析了样品中界面结合方式及其光学性能，评估了样品的可见光光催

5、化活性，并对样品中两种主要的光生载流子迁移机制进行了探讨。研究结果表明，三维RGO-Fe2O3-MoS2纳米复合材料具有大的比表面积、高的光吸收能力和高的光生载流子分离率。在可见光照射下，RGO-Fe2O3-MoS2纳米复合材料具有优异的降解有机物的光催化活性和稳定性。3）采用化学刻蚀辅助超声振荡的方法制备了3C-SiC纳米晶，研究了刻蚀时间对3C-SiC纳米晶尺寸及光吸收性能的影响。其次，采用化学共沉淀法和碳球模板法分别制备了片状和链状Er/Tm/Yb/Y2O3上转换发光材料，探究了Er/Tm、Yb的掺杂量以及前驱体溶液浓度、模板使用量对样品上转换发光性

6、能的影响。在此基础上，借助多巴胺自聚合作用分别制备了链状和片状Er/Tm//Yb/Y2O3上转换发发光材料增强3C-SiC纳米晶的复合结构，研究了两种结构对复合样品光吸收性能的影响，评估了复合样品的近红外光及紫外-可见-红外光光催化活性，并分析了Er/Tm//Yb/Y2O3上转换发发光材料对3C-SiC纳米晶的光催化增强机制。研究结果表明，Er/Tm//Yb/Y2O3上转换材料可将980nm的近红外光转换为3C-SiC纳米晶可吸收的蓝光和绿光，且链状样品的发光I万方数据性能远远高于片状样品。链状Er/Tm//Yb/Y2O3-SiC复合样品较片状复合样品具有

7、更高的近红外光光催化活性，且两种复合结构在Xe灯照射下均具有优于纯3C-SiC纳米晶的光催化活性。关键词：氧空位，异质结，光催化，上转换发光II万方数据ABSTRACTstInthe21century,energycrisisandenvironmentalpollutionarethetwothemesconcernedbyallcountriesaroundtheworld.Semiconductorphotocatalytictechnology,whichcaneffectivelysolveenvironmentalpollutionandene

8、rgycrisis,hascausedwideattentiono