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时间:2019-03-06
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1、浙江大学理学院硕士学位论文PtNi/C、Pt/C和Ru/C纳米复合材料的多元醇法合成及其在燃料电池和电化学超级电容器中的应用姓名:俞贵艳申请学位级别:硕士专业:物理化学指导教师:陈卫祥20060301摘要燃料电池是高效,绿色的发电装置,其中以甲醇为燃料的甲醇燃料电池以其工作温度低,重量轻。能量密度大等优点可被广泛应用在航天航空,潜艇,电动车,便携式电源等是目前研究最为广泛的一种。但甲醇在阳极的氧化反应动力学低是此类燃料电池需要克服的困难之一。过渡金属Pt及Pt基合金为基础的金属材料是有机分子脱氢氧化催化剂的首先材料,因此是此类燃料电池的阳极氧化常用
2、的催化剂。催化剂的催化活性与催化剂颗粒的尺寸、形貌及分布等有关,因此制备颗粒大小适宜、分布均匀的催化剂是提高催化剂的催化活性、催化剂利用率以及燃料电池性能的关键。电化学超级电容器是建立在电化学原理基础上的新型大容量储能器件,电极材料是决定电化学超级电容器性能的两大关键因素(电极材料与电解液)之一,对电极材料研究主要集中在各种活性炭材料、导电聚合物材料、金属氧化物材料等,制备具有高比电容的电极材料是超级电容器的关键。本论文主要研究以多元醇法制备高分散的碳负载的Pt、PtNi、Ru金属复合材料,XRD(x射线衍射)、TEM(透射电子显微镜)、EDXCX
3、射线能谱)等对其结构进行了表征。Pt肥、PtNi/C电化学分析研究了其对甲醇氧化的电催化活性以及Ru/C作为电化学超级电容器阳极材料的比电容。通过多元醇法制备了PtNi/c合金催化剂,利用NaOH溶液调节反应溶液的pH值。通过XRD、TEM、EDX对其结构进行表征,结果表明反应pH值对多元醇法制备PtNi/C合金催化剂的合金颗粒大小具有一定的调控作用。电化学实验结果表明,随着PtNi/C合金催化剂颗粒的减小其对甲醇氧化的电催化活性增加,同时PtNi/C合金催化剂具有一定抗CO中毒作用。添加醋酸根作为稳定剂,在多元醇法中合成了高分散20%Pt/C纳米
4、催化剂,并在此基础上成功制备了高分散、高载量的40%Pt/C催化剂。通过对其结构进行表征可知,当醋酸根与Pt的原子比为5左右时所制得的Pt纳米粒子其粒径在3.0lira左右。电化学实验结果表明此法制备的Pt/C纳米催化剂具有很好的催化活性。利用多元醇法直接合成了不同质量分数的(10%,20%。40%,60%)Ru/C纳米材料。通过对其结构表征可知Ru/C纳米复合物中钉颗粒细小而均匀,其粒径在3.0个纳米左右。乙二醇在反应过程中既作为溶剂,又作为稳定剂。电化学实验结果表明Ru/c纳米复合物作为电化学超级电容器电极材料具有好的比电容。关键词:燃料电池,
5、电化学电容器,纳米材料,贵金属,多元醇法,崔化剂ⅡAbstractFuelcellsaleakindofhighefficientandgreenpowersource.Oneofthem,thefuelutilizingmethanolastheanodehasmanymerits,suchasitoperateatlowtemperature,weightlightandhashighpowerdensityandcurrentdensity,SOitcanbeusedinaviation,submarine,automotiveandport
6、able.Oneofthemajorproblemsofthemethanolfuelcellisthesluggishmethanoloxidationkineticsatanode.TransitionmetalPtanditsalloys,oxidesarethecommonoxidationcatalystsfororganicmoleculesincludingmethanolforthedehydrogenationreaction.Sotheyalealsothegoodcatalystsfortheanodeofmethanolfu
7、elcell.Thecatalyticactivityofthecatalystisinfluencedbythesize,shapeanddistributionofthecatalystparticles.Sopreparingsmallsizeandhomogeneousdistributioncatalystnanoparticlesareveryimportant.Electrochemicalsupercapacitorisanewtypeofenergystoragedevice,Thesematerialsincludeconduc
8、tingtransitionmetaloxidesandconductingpolymersarestudiedforth
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