四氧化三铁及其金银纳米复合物的光学特性研究

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1、博士学位论文四氧化三铁及其金银纳米复合物的光学特性研究INVESTIGATIONONTHEOPTICALCHARACTERISTICSOFMAGNETITEANDITSNANOCOMPOSITESWITHGOLDANDSILVER王本阳哈尔滨工业大学2015年3月国内图书分类号：O436.2学校代码：10213国际图书分类号：535密级：公开理学博士学位论文四氧化三铁及其金银纳米复合物的光学特性研究博士研究生：王本阳导师：曲士良教授申请学位：理学博士学科：光学所在单位：理学院答辩日期：2015年3月授予学位单位：哈尔滨工业

2、大学ClassifiedIndex:O436.2U.D.C:535DissertationfortheDoctoralDegreeinScienceINVESTIGATIONONTHEOPTICALCHARACTERISTICSOFMAGNETITEANDITSNANOCOMPOSITESWITHGOLDANDSILVERCandidate：BenyangWangSupervisor：Prof.ShiliangQuAcademicDegreeAppliedfor：DoctorofScienceSpeciality：Opti

3、csAffiliation：DepartmentofPhysicsDateofDefence：March,2015Degree-Conferring-Institution：HarbinInstituteofTechnology摘要摘要四氧化三铁（Fe3O4）及其贵金属金银杂化复合物由于其独特的光学性质，如光限幅、表面增强的磁旋光和双光子荧光镜像等，近年来是科学和技术研究的热点之一。到目前为止，四氧化三铁以及金银四氧化三铁复合物的吸收谱及近电场的系统研究还比较欠缺。本文中，我们理论上研究了各种形貌尺寸的四氧化三铁纳米粒子的

4、吸收谱和局域电场的变化规律，给出了初步的实验验证。并以此为基础，理论上研究了金-四氧化三铁（Au-Fe3O4）和银-四氧化三铁（Ag-Fe3O4）二聚体的表面等离子体共振电场增强效应以及银-四氧化三铁-金（Ag-Fe3O4-Au）三聚体在单色平面光驱动下的动力学特性。具体工作如下：研究了四氧化三铁纳米粒子的吸收效率和局域电场的变化规律与物理机制。采用离散偶极子近似计算了Fe3O4纳米球、纳米立方体、纳米圆柱体和纳米盘的吸收效率以及局域表面电场分布，并利用电静态近似理论来验证和解释离散偶极子近似的计算结果。四氧化三铁纳米粒子

5、的吸收效率和吸收峰的位置与入射光的波长、粒子形貌尺寸、粒子取向以及周围环境介质折射率密切相关。结果表明其吸收效率随粒子有效半径的增大而增大，并且粒子周围介质折射率增大，两个吸收峰均发生红移。目标粒子相对入射光取向不同，对应的退极化因子不同，随之产生的吸收效率和吸收峰的位置会发生变化。增大粒子纵横比和环境介质折射率可以使吸收峰位置的红移达到最大。另外，对于四氧化三铁纳米粒子，表面电场极大值的实部大于虚部，而四氧化三铁极化率的实部与电场极大值的实部线性相关，因此表面电场极大值的变化趋势和四氧化三铁极化率的实部类似。提出并实现了

6、氧化沉淀法及改进的共沉淀法两种新的合成四氧化三铁纳米粒子的方法。利用这两种方法制备出的球状四氧化三铁纳米粒子粒径尺寸分别在10.7±2.0nm和9.6±1.9nm。改进的共沉淀法用煤油和b支链伯醇的有机混合物作为稳定剂，用以控制生成粒子的粒径并提高分散性。氧化沉淀法采用氯化亚铁-乙醇胺-双氧水系统来合成Fe3O4纳米粒子，该方法的优点是非常简单有效。合成出的四氧化三铁纳米粒子的平均晶粒尺寸和饱和磁化强度随反应溶液的PH值和反应温度的增大而增加。另外，对于粒径10nm左右的球状四氧化三铁粒子，实验测量的消光谱和我们理论计算的

7、结果基本上保持一致。首次利用电偶极子振动模型来阐明金属纳米球/非金属二聚体体系的电场增强效应。作为单体到核壳结构的中间产物，金-四氧化三铁和银-四氧化三铁二聚体表现出显著的等离子体电场增强效应。我们利用离散偶极子近似系统研究了入射光波长、粒子取向和金银纳米粒子大小对Fe3O4内部电场的增强效应的影响。结-I-哈尔滨工业大学理学博士学位论文果表明纵向模式中大于等于表面等离子体共振波长时电场增强效应是正的，横向模式中在非共振区电场增强效应是负的。纵向模式中在表面等离子体共振波长附近可以得到最大的电场增强效应。值得注意的是，当我

8、们估算此二聚体的电场增强因子时不能忽略四氧化三铁纳米粒子的存在，因为在二聚体结构中金银纳米球的增强电场幅度和分布都因四氧化三铁纳米粒子的存在而改变。另外，银纳米球的反转电场分布是由于银消失的介电常数导致的，此时其极化率的实部是负的。构建了银-四氧化三铁-金异质三聚体并研究了其在单色平面光辐照下的动力学性