氧化锌微纳米结构中缺陷相关的光学和磁学性质

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1、东南大学博士学位论文氧化锌微纳米结构中缺陷相关的光学和磁学性质专业名称：博士研究生：导师：物理电子学许小勇徐春祥教授DEFECT—RELATEDOPTICALA加MAGNETICPROPERTIESINZNOMICRO瓜ANOSTRUCTURESADissertationSubmittedtoSoutlleastUniVers时FortheAcademicDegreeofDoctorofEngiIleeriIlgBYXUXIAOYONGSupervisedbyPro￡XUCHUNXIANGSchoolofElect

2、ronicsScienceandEngineeringSoutlleastUhiVers时October2013㈣0帆2㈨3呲Ⅲm7，Ⅲ2洲6㈣2洲Y东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：三斗日期：趋丝丛东南

3、大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布(包括刊登)论文的全部或部分内容。论文的公布(包括刊登)授权东南大学研究生院办理。研究生签名：甄导师签名：摘要ZnO作为一个本征的N型直接带隙半导体，具有3．37eV宽带隙和60meV强激子束缚能，且能够实现室温铁磁性注入。ZnO原料充沛、绿色无毒，价格低廉，其微纳

4、米结构的形貌极其丰富，并展现出独特的光电磁特性。这些优势使得ZnO在微纳米紫外光电器件和半导体自旋电子器件等领域有着独特的应用前景。一方面，znO材料的光电性能紧密联系着品格点缺陷，然而znO中丰富而复杂的缺陷组成仍然是一个争议的问题，直接关联到如P型导电和发光效率等关键的光电应用瓶颈。另一方面，过渡金属掺杂的ZnO基稀磁半导体中室温铁磁性的重复性和稳定性较差，其磁性根源逐渐受到质疑，纯的znO中du铁磁性的发现进一步表明zn0展现的磁性与其缺陷态紧密联系。综上所述，ZnO中的缺陷态对其物理性质有着巨大的影响，研究

5、缺陷态行为以及它们与相关物理性质之间的关联是ZnO材料科学中的关键课题之一，其激发了很多物理学家和材料科学家的研究兴趣。本文试图在多样的Zn0微纳米结构中认识并调控缺陷态，揭示对应的电子能带结构，以此寻求缺陷态和光学、磁学等物理性质之间的关联，进一步推进ZnO微纳材料中物理性质的缺陷调控工程。本论文的主要内容如下：1．利用气相传输法高温石墨还原ZnO粉末可控制备出Zn0微纳米棒、管等柱状结构。通过跟踪样品的生长过程，揭示了Zn0微米棒／管的形成和转化机制。更重要的是，XIm、EPR、SEM、PL等表征手段显示了样品

6、生长过程中发生的缺陷态演化行为，以此澄清了相关缺陷态的能级位置以及对应的光学特征。而且，利用后期热处理，并结合第一性原理计算进一步研究了相关缺陷态的热稳定性和对应电子态的组成。2．利用化学共沉淀法制备了形貌均一、尺寸可调的znO量子点溶胶。利用可调的量子尺寸效应和激发效应，揭示了zn0量子点中存在着两种荧光机制，分别对应于浅施主缺陷能级到价带和导带到深缺陷能级的两种电子跃迁过程，它们的发生受到激发能量的调控。在深入理解荧光机制的基础上，实现了ZnO量子点荧光从紫色到橙色的宽谱调控，并原理性地表明了这种具有丰富荧光的

7、Zn0量子点是一种优越的后期嵌入式荧光防伪材料。东南大学博二L学位论文3．在化学共沉淀法制备的ZnO纳米颗粒中展现了光学性质和磁学性质的尺寸依赖性。利用XPS、EPR等手段识别出正一价氧空位缺陷是Zn0纳米颗粒中存在一种主要缺陷，其形成的带问深能级，能够作为Zn0纳米颗粒强绿荧光的发光中心，且其具有不成对电子，能够作为顺磁中心(F+)激发长程的磁有序。特别是，随着纳米颗粒尺寸的增大，荧光强度和铁磁性强度都单调减小，进一步说明在比表面积极大的纳米颗粒中，缺陷主要集中在颗粒的表面，进而相应的物理性质也能够通过尺寸进行操

8、控。4．通过比较高温CVD和低温水热合成的znO纳米棒中磁学和光学性质的差异，进一步丰富了znO纳米结构中光学和磁学性质的表面效应。利用TEM、EDs、FTIR等手段证实了水热制备的ZnO纳米棒表面覆盖着大量的．OH基团，其能够淬灭表面缺陷态联系的可见荧光，却诱导出强室温铁磁性。选择性气氛(02、H2、N2)退火能够驱除一0H基团并重构表面态，展现出不同的荧