多孔碳纳米球基表面分子印迹材料的制备及吸附性能

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1、太原理工大学硕士研究生学位论文多孑L碳纳米球基表面分子印迹材料的制备及吸附性能摘要作为目前的一种新型深度脱硫技术——表面分子印迹吸附脱硫，通过将目标分子“烙印”在基质表面而产生与其形状、作用位点相匹配的孔穴，实现对目标分子的专一吸附。印迹过程中提高基质的溶剂相容性和表面活性是增强印迹效果的重要因素。多孔碳纳米球(PCNSs)与光滑碳微球(CMSs)相比，由于孔的出现，比表面积增大，反应活性增强，若采用生物质为制备原料又可满足溶剂相容性的要求。以这种PCNSs作为基质，可望在印迹过程中简化制备步骤，提高接枝活性，解决在表面分子印迹过程中难于修饰的问题。本论文中，以PCNSs作为基质材料，

2、甲基丙烯酸(MAA)作为功能单体，二甲基丙烯酸乙二醇酯(EDm)作为交联剂来制备PCNSs表面二苯并噻吩(DBT)分子印迹聚合物(MIPs)吸附材料。PCNSs是以葡萄糖为原料，低温水热反应加之退火处理而获得，随后用硅烷偶联剂丫．(甲基丙烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷(KH．570)对其进行硅烷化，进而接枝功能单体MAA，交联模板DBT，洗脱后即得到PCNSs表面DBT分子印迹吸附材料，并采用场发射扫描电子显微镜、高分辨透射电子显微镜、BET比表面积分析仪、X．射线衍射仪、热重分析仪和红外分析仪等手段对产物形貌和结构进行表征和分析，借助气相色谱分析仪对印迹聚合物的吸附性能进行了测试，具体结果

3、如下：(1)选取葡萄糖作为碳源，低温水热法制备形貌规整、粒径均一、表面具有含氧官能团的单分散PCNSs，退火处理后考察水热反应过程中反应物浓度(0．025，0．125，0．250，0．300，O．500，0．700mol／L)和反应时间(8，12，14，20，28，36h)对产物形貌和尺寸的影响。出于对粒径、产量、太原理工大学硕士研究生学位论文单分散性等指标的综合考虑，选取了最佳的PCNSs基质材料的制备条件为：葡萄糖溶液浓度为0．250mol／L，反应时间28h，反应温度180℃。退火处理后所得到的PCNSs粒径～160nIrl，孔径集中分布在～1．1nin，比表面积为468．3m2

4、／g，不必经过以往的表面氧化处理即含有丰富的含氧官能团，可直接进行随后的功能化反应，简化了惯用的制备碳纳米球基表面分子印迹聚合物的步骤，同时由于高的比表面积而产生的高反应活性有利于进一步的反应，增强反应效果。(2)PCNSs的硅烷化过程中，讨论了偶联剂KH-570用量(O．5，1．0，1．5mE)的影响。发现O．3g的PCNSs，反应溶剂为60mL(乙醇：水=3：1)，pHi5，65℃下反应2h时，KH．570用量为1．0mL，使得硅烷化的PCNSs在保持原有形态规整性的同时具有最高的接枝量。(3)硅烷化的PCNSs表面接枝PMAA的过程，讨论了功能单体MAA的用量(1．0，1．5，2

5、．0mE)影响，即在0．2g的硅烷化PCNSs，反应溶剂为20mL氯仿，引发剂AIBN为MAA用量的6％，在70℃下回流反应10h时，功能单体MAA的合适用量为1．0mL，产物形貌规整。(4)所获得的PCNSs基表面分子印迹聚合物对于正己烷中DBT的饱和吸附量可达到376mg／g，平衡吸附时间为3h，识别因子为2．1，表明具有良好的印迹识别性能，准一级和准二级反应动力学方程均能较好的表述吸附过程数据；印迹聚合物对于DBT和BT的选择因子为2．0，即对模拟油品中DBT具有显著的选择性吸附性能；对于吸附的DBT进行回收，回收率可达到98．6％，PCNSs可重复使用6次，同时其饱和吸附量以1

6、0％的比例逐次降低。关键词：多孔碳纳米球；硅烷化；表面分子印迹材料；吸附分离太原理工大学硕士研究生学位论文PREPARATIONANDADSORPTIONPROPERTYOFMOLECULARLYIMPRINTEDPOLYMERONTHESURFACEoFPOROUSCARBONNANOSPHERESABSTRACTOntherouteofthedevelopmentofdesulfurization，thesurfacemolecularimprintingtechniqueisanemergingadsorptiondesulfurizationinwhichthetemplate

7、moleculesareimprintedonthesurfaceofmatrixtocreatemolecularcavitieswhicharecomplementarytothetemplateinsize，shapeandspatialarrangementoffunctionalgroups，realizingspecialadsorptiontowardsatargetedmolecule．Dwingtotheintroductio