放射性核素在水泥固化体中迁移的热力学数值模拟研究

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1、西南科技大学硕士研究生学位论文第l页摘要核能是21世纪人类的主要能源之一，随之而来的大量放射性核废料的处置以及核素在固化体中的迁移行为研究是我们要面临的重要课题。本文首次引入线性非平衡态热力学理论，建立数学模型，并编制了计算机程序，分析研究了核素cs+、sr2+在水泥固化体内迁移过程中传质和导热间的交叉耦合作用以及不同配方水泥固化材料的固化性能。根据质量守恒和能量守恒原理，建立传质和导热方程。根据实验设置条件，选取边界温度恒定和已知边界质流密度分别作为导热和传质过程的边界条件。通过实验与数值计算相结合的方法求得cs+、sr2+在水泥固化体内的热扩散系数、扩散系数和表面有效扩敖系数以及水泥固化体

2、的导热系数和比热。将各系数代入方程，结合边界条件和初始条件，建立了描述该类固化体内核素迁移的数学模型。在上述理论和数学模型的基础上，用FORTRAN语言编制了计算机程序。计算分析了水泥固化体内核素Cs+、sr2+不同时刻的浓度分布，其结果与实验值吻合较好。并以该程序为工具，分析了浸出液温度，固化体材料的组成，浸泡时间等因素对核素迁移的影响。结果表明：浸出液温度越高，固化体内核素的迁移速率越大，浸出程度也越高，而且温度对核素在固化体内初期迁移的影响也是不可忽视的。在相同条件下，cs+迁移速率始终大于ST“的迁移速率。在固化材料的设计过程中，添加吸附性能好的矿物可有效地阻滞核素迁移。在核素的长期迁

3、移过程中，随着时间的延长，固化体内核素的浓度梯度逐渐减小，迁移速率也逐渐减小。本文的理论模型和计算机程序有较强的通用性，为今后核素迁移的研究和新型水泥固化材料的开发提供了理论基础和有力工具。关键词：放射性核素迁移数值模型非平衡热力学水泥固化AbstractNuclearenergyisoneofthemainenergysourcesinthe21虬century，sothedispositionofv01umesofradioactivewastesandthestudyofnuclidesmigrationbehaviorinthewasteformsareimportantsubject

4、swhichshouldbefacedwith．Inthispaper，thenonequilibriumthermodynamicsisappliedtosetupnumericalmodelsforthefirsttime．AndacomputerprogramisdevelopedtoanalvzethemutualinteractionofthenuclidesCs+andS一+migrationinthecementbasedradioactivewasteforms，aswellasthesolidifiedpropertiesofsolidifiedmaterialswithdi

5、f亿rentformula．BasedontheLawofConservationofMassandtheLawofConservationofEnergy，theheatandmasstransfbrequationsarededuced．Then，accordingtotheexperimentalconditions，thedeflnitecoupljngequationsoftbeheatandmasstransferproblemareobtainedbychoosingthefirst·classtemperatureboundarvconditionandthesecond—cl

6、assmassboundarvcondition．Thecoefncientssuchasthermalconductivities，thermalcapacities，thermaldiffusivities．diffusioncoemcientsandsurfaceefbctivedifmsiv“iesofthespecimensareworkedoutbyexperimentandnumericalmethod．Combinedwiththeboundaryandoriginalconditions，thenumericalmodelsofthenuclidemigrationbehav

7、iorincertainkindsofsolidifiednlaterialsaresetup．AfinitediffcrencemethodcomputerprogramisdevelopedinFORTRANlanguagebasedontheabovetheoreticalandnumericalmodels．ThedistributionofCs+andS一+intwoformsofdif