天然产物改性锂离子电池正极材料lifepo4制备及性能的研究

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1、摘要橄榄石型LiFeP04被认为是一种较理想的锂离子电池正极材料，具有适中的电位平台、价格低廉、环境友好、比容量高、循环性好等优点，但极低的电导率影响其倍率性能，阻碍了商业化发展。因此，如何提高其电导率成为近年来研究的热点。为了解决这一问题，目前主要通过碳包覆和金属离子掺杂等措施来提高LiFePO。材料的导电性，进而改善其电化学性能。本文在对锂离子电池正极材料LiFePO。的研究进展全面综述的基础上，采用高温固相法和电化学法制备LiFeP04／C复合材料，并对其结构和电化学性能进行详细研究。本文以Li2C03、FeC204"2H20、NH4H2P04为原料，天然产物

2、为碳源，采用高温固相法制各LiFeP04／C复合材料。通过X射线衍射(XRD)、电镜扫描(SEM)、恒电流充放电测试及循环伏安法(cV)等手段对该材料的结构、微观形貌和电化学性能进行分析研究。结果表明，750℃煅烧温度下保温14h制备的LiFeP04／C复合材料具有较为完整的晶体结构和良好的微观形貌。与未包覆碳的LiFeP04材料相比，XRD和SEM分析表明，天然产物包覆改性不仅不会改变该材料的晶体结构，还能使晶体颗粒变得细小均匀。在包覆碳材料中，木质素的改性效果最为理想，其包覆量为0％、5％、8％、10％时制备的LiFeP04／C复合材料其首次放电容量分别为83m

3、Ah／g、130．5mAh／g、150．2mAh／g、143．7mAh／g。CV测试表明，木质素包覆量为8％改性的LiFeP04／C复合材料其锂离子扩散系数为1．56x10-8cm2／s，说明该材料具有良好的可逆性。以Li2C03、FeP04-2H20、木质素摩尔比分别为1．05：2：2、1．05：2：3、1．05：2：4的三种原料配比，采用高温固相法制备LiFeP04／C复合材料。XRD分析表明，三种原料配比制备的复合材料均具有LiFeP04的晶型结构，其中配比为1．05：2：3制备的复合材料具有最优的电化学性能，其首次放电容量为143mAh／g，经过30次循环后

4、放电比容量仍有139．3mAh／g，说明材料的循环性能较好。CV测试表明，其锂离子扩散系数为8．9×10’9em2／s，比二价铁源FeC204·2H20制备的复合材料的锂离子扩散系数低。以水或无水乙醇为溶剂，NH4H2P04、锂盐和纯铁为主要原料，采用电化学法制备LiFeP04前驱体，再经木质素包覆处理后高温煅烧制备LiFeP04／C复合材料。XRD分析表明，LiFeP04／(2复合材料均具有单一的橄榄石型晶体结构。SEM分析表明，在无水乙醇溶剂中制备的LiFeP04／C复合材料的粒径细小且分布均匀，且具有优越的高倍率充放电性能和良好的高循环寿命，在0．1C、0．2

5、C、0．5C、1C、2C的放电倍率下其首次放电比容量分别为153．6mAh／g、140mAh／g、130．5mAh／g、121．6mAh／g、114．5mAh／g，在0．1C放电倍率下材料经200次循环后放电比容量仅衰减了3％。cvN试表明，该材料的锂离子扩散系数为2．8x10诏cmz／s，比高温固相法制备的复合材料的锂离子扩散系数更大。电化学法制备的LiFeP04正极材料具有良好的电化学性能，因而该方法具有广阔的发展前景。关键词：锂离子电池；正极材料；磷酸铁锂；天然产物：碳包覆；IIABSTRACT0livine．typeLiFeP04isconsideredas

6、apromisingcandidatecathodematerialforlithiumionrechargeablebatteriesduetOitsmoderatepotentialplatform，lowcost,environmentalfriendliness，highspecificcapacityandexcellentcyclingstability，eta1．However'themajordrawbackforpureLiFeP04islowintrinsicconductivity，whichinfluencesitshigh．rateperf

7、ormanceandobstructsitscommercialdevelopment·Thus，howt0improveitselectricalconductivitybecomeshotresearchmrecentYears·los01vethisproblem，somemeasuressuchascarboncoatingandmetalIondopinga。etakentoimprovetheelectronconductivityofLiFeP04intheaimoftmprovmgelectrochemicalproperties．Ontheba