宽带隙半导体ZnO及SnOlt2gt纳米材料的掺杂研究博士学位论文

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1、兰州大学博士学位论文宽带隙半导体ZnO及SnO<,2>纳米材料的掺杂研究姓名：陈江涛申请学位级别：博士专业：物理学、凝聚态物理指导教师：闫鹏勋20090501兰州史学博士学位论文摘要宽带隙半导体(室温下带隙大于2．0eV)在蓝紫光和紫外光电子器件，高频、高温、高功率电子器件及场发射器件方面应用广泛。随着科技的发展，对材料的性能要求越来越高如迫切需要能够在高频、高温、大功率以及强辐射下稳定及长期工作的电子器件。氧化锌(ZnO)是一种宽带隙半导体(约3．2eV)，激子束缚能为60meV，室温下非常稳定，具有很高的化学稳定性及很强的抗辐射损伤能力。ZnO在平板显示器、紫外发光二极管、气敏元

2、件、太阳能电池、场发射器件、红外反射器及透明导电薄膜中都有很大的应用前景，因此得到了广泛研究。ZnO是一种无毒，原材料丰富，价格低廉且易于合成的半导体材料，并且容易进行掺杂改性。二氧化锡(Sn02)也是一种宽带隙半导体，其带隙约3．6ev且具有更高的激子束缚能130meV，室温稳定并且化学稳定性高。Sn02广泛应用在气敏元件、太阳能电池及电极材料中。本论文以ZnO及Sn02纳米材料的制备和应用为背景，以ZnO及Sn02纳米薄膜、粉体制备及表征为重点，报道了纳米材料领域的研究进展和我们的研究工作，主要研究内容有：1、利用射频磁控溅射法制备Zr掺杂ZnO薄膜。研究发现，掺杂前后的ZnO薄

3、膜在可见光区的透过率均在85％以上。掺杂后，ZnO薄膜带隙变宽，由未掺杂的3．24eV增大到3．53eV(9．66at．％Zr)；相比之下，掺杂样品的形貌有很大变化，由带有“褶皱”的不光滑颗粒转变成光滑且较规则的颗粒。热处理研究发现：未掺杂及掺杂量为1．04at．％的样品透过率明显下降，低于80％，而掺杂量高于1．04at．％的样品透过率仍在85％以上，且少量Zr掺杂的样品导电性较好，光学带隙在热处理前后变化不明显。2、利用溶胶．凝胶法制备了稀土元素La掺杂的ZnO纳米薄膜。研究了掺杂量对ZnO结构、形貌及光学性质的影响。掺杂前后ZnO薄膜均为纤维锌矿结构，但结晶变差，晶粒由未掺杂的

4、45nm减小到10nnl(掺杂量10at．％)。由于部分La3+离子掺入到ZnO晶格当中，光学带隙由未掺杂的3．26eV增大到3．31eV，掺杂前后透过率均在85％以上，掺杂样品有所提高。经XPS研究分析，在薄膜表面La元素主要以化合兰州大学博士学位论文摘要物La(OH)3的形式存在，表面富含．OH离子。3、结合溶胶．凝胶技术，利用水热法制备了Al掺杂ZnO纳米结构薄膜。研究发现，随着A1掺杂量由0at．％、1at．％增大到3at．％，ZnO的形貌由规则的纳米棒阵列逐渐演变为倾斜的纳米棒、纳米管／棒共存；当含量达到6at．％时，出现网状结构的ZnO。经XPS分析，ZnO纳米结构中存在

5、少量舢元素，其对ZnO形貌的影响很大。在适量的掺杂浓度下(3at．％A1)，AI(OH)4基团抑制了ZnO沿(002)晶面的生长并对Zn．terminated(002)极性面有腐蚀作用，因此出现ZnO纳米管；而O．terminated(002)极性面为ZnO纳米棒的生长提供形核位置。在紫外Raman光谱中观察到，灿掺杂后，由于舢的存在与材料形貌发生变化，ZnO纳米结构界面处电磁相互作用发生改变，与表面声子有关的模式Al(LO)振动相应增强。4、利用改进的溶胶一凝胶技术，制备了Eu掺杂Sn02纳米粉体和多孔膜。系统研究了不同Eu掺杂浓度下，Sn02粉体的结构及发光特性。用不同的激发光来

6、激发Eu掺杂Sn02粉体，可发出橙红色和红色可见光。Eu掺杂Sn02粉体的Eu3+离子表现出选择性激发。在间接激发下(紫外光325nm)，光谱以Eu3+离子的5Do--,7F1跃迁发射为主；而在直接激发下(396nin和466nm)，以5D旷7F2的跃迁发射为主。经分析5D旷7F1与5D旷7F2的跃迁特点，我们可得到Eu3+离子处于不同的位置：取代Sn4+离子后处于对称性较高的格点处、或处于接近晶粒表面的格点处及晶粒表面。随着格点对称性的不同，Eu3+离子表现出选择性激发。此外，在不采用任何模板的情况下，利用s01．gel技术采用旋涂的方法制备了Eu掺杂Sn02多孔薄膜，对其结构，成

7、分及形貌做了分析。关键词：氧化锌；二氧化锡；纳米结构；掺杂改性；光致发光兰州大学博士学位论文AbstractInrecentyears，significantinterestanddesirehaveemergedforthewide—band—gapsemiconductorsduetotheneedsintheoptoelectronicdeviceswhichcanbeoperateatextremeconditions(e．g．hi曲tempera