正庚烷在HZSM-5催化剂上的催化裂解行为.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)ActaPS．一Chim．Sin．，2010，26(12)：3291—3298329lDecember[Article】www．whxb．pku．edu．cn正庚烷在HZSM-5催化剂上的催化裂解行为胡晓燕李春义杨朝合(中国石油大学(华东)重质油国家重点实验室，山东青岛266555)摘要：以正庚烷为轻质直馏石脑油中烷烃的模型化合物，研究了它在HZSM-5催化剂上的裂解反应，并与1一庚烯裂解反应进行了对比，考察了水热处理和载体性质对裂解反应的影响．结果表明：正庚烷裂解产物中的氢气、甲烷和乙烷等小分子烷烃的含量远高于1一庚烯裂解的情况，推测主

2、要由烷烃独特的单分子裂解路径造成，并且液化气(LPG)中丙烯、丁烯等低碳烯烃含量低：催化剂经水热处理后，酸量急剧减少，并且强B酸(Br6nstedacid)的相对含量减少，导致催化剂的活性显著降低，氢转移反应减少，裂化气中烯烃度显著提高．同时，产物中C#C的摩尔比降低，推测裂解反应中单分子路径的几率减少．载体对于正庚烷的裂解反应行为也有较大的影响，载体中L酸(Lewisacid)的存在，对于正庚烷的转化有促进作用，提高了双分子裂解路径在初始反应中所占的比例．总体来说，与烯烃分子相比，烷烃具有较低的反应活性和烯烃选择性，因此对于在分子筛类催化剂上的催化裂解反应以生产低碳烯烃来说，并不是一

3、种理想的原料．关键词：催化裂解：HZSM，5：单分子裂解：低碳烯烃选择性：酸性；载体：CJC摩尔比中图分类号：0643CatalyticCrackingBehaviorofn-HeptaneoverHZSM一5CatalystHUXiao-YanLIChun—YiYANGChao—He(StateKeyLaboratoryofHeavyOilProcessing,ChinaUniversityofPetroleum，Qingdao266555，ShandongProvince,R．China)Abstract：Thecatalyticcrackingofn-heptane．whichw

4、asselectedasamodeIcompoundfortheparafinofIightstraight—runnaphtha。wasstudiedoverHZSM一5catalystinafixed-bedmicroreactor．1tscatalyticbehaviorwascomparedwiththatof1-hepteneandtheeffectsofhydrothermaltreatmentandcatalystcarrierwereevaluated．Theresultsshowedthatcomparedwiththecrackingof1．heptene．thec

5、oncentrationofhydrogen，methane，andethanewasmuchhigherinthecrackedgasobtainedfrOmthecrackingofn-heptane．Weconcludedthatthismainlyoriginatedfr0mthemonomoJecularcrackingpathwaywhilethecontentofpropyleneandbutyleneinliquefiedpetroleumgasfLPG)wasmuchIower．Uponhydrothermaltreatment，thetotalamountofaci

6、ddecreasedsharply，especiallythestrongBr6nstedacid(Bacid)sites，leadingtoasteepdeclineincatalyticactivity．Thiswasaccompaniedbytheimprovedpropylene／propaneandbutylene／butanemolarratiosintheproducts．Meanwhile，theratiobetweentheC3andC4productsdecreased，suggestingadecreaseintheoccurrenceofmonomolecula

7、rcracking．Thecarrieralsosignificantlyinfluencedthecrackingbehaviorofn-heptane．WefoundthatthepresenceofLewisacidfLacid)sitesinthecarrierimprovedthen—heptaneconversionandpromotedthebimolecularcrackingpathway．Generally,compared