富勒烯基3,4-羟基叱咤酮类衍生物促排剂的合成及其性能研究.pdf

《富勒烯基3,4-羟基叱咤酮类衍生物促排剂的合成及其性能研究.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在应用文档-天天文库。

1、ClassifiedIndex：0626U．D．C：540SouthwestUniversityofScienceandTechnoIogyCeyOT§CIMasterDegreeThesiSStudyonSynthesiSofFu

2、

3、ereneBasedHydroxypyridinoneDerivativeGrade：Oandidate：AoademicDegreeAppIiedfor：SpeciaIity：Supervisot：2011MaYueMasterDegreeInorganicthemistryProf．RufangPengFeb

4、．10，2014独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下(或我个人⋯⋯)进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西南科技大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：卫毯日期：力陬‘．毛关于论文使用和授权的说明本人完全了解西南科技大学有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留学位论文的复印件，允许该论文被查阅和借阅：学校可以公布该论文的全部或部分内容

5、，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。(保密的学位论文在解密后应遵守此规定)签名：卫越剧磴轹弛聃嘞州∥．西南科技大学硕士研究生学位论文第1页摘要羟基吡啶酮类化合物(HP)由于对高价金属离子如(Fe3+、AI计、Ga3+、In3+)具有高度选择性，并能有效控制机体中过量的铁、铀等重金属中毒情况，其特有的金属螯合能力在医学和军事领域中具有广泛的应用价值。将HP衍生物与富勒烯结合为多功能多齿化合物，即在同一分子体上协调融合双功能性，将为重金属促排剂的研究提供新的研究方向。本文以3．羟基．4．吡喃酮(甲基麦芽酚)、乙醇胺、丙二酰氯等为原料，设计合

6、成了两种3，4．羟基吡啶酮丙二酸酯螯合物分子，对其进行了金属离子Fe”、Zn2+螯合性能研究，同时由于富勒烯C60良好的生物兼容性，合成了两种富勒烯基苄氧基丙二酸酯衍生物，并获得了最佳合成工艺条件，采取多种测试手段对其结构进行表征。(1)以甲基麦芽酚和氯化苄为原料合成苄氧基吡喃酮，并获得其最佳工艺条件：麦芽酚：氯化苄(物质的量，下同)=1：l，微波功率为400W，反应时间为2．5h，反应温度温度为70．75℃时，产率可达到90％。并对产物的进行结构表征。(2)以苄氧基吡喃酮和乙醇胺、3．氨基丙醇为原料，合成两种苄氧基吡啶酮衍生物，获得其最佳的合

7、成工艺条件：微波功率为400W且物料比(苄氧基吡喃酮：乙醇胺／3．氨基丙醇)=l：2时，反应时间为2h，反应温度为60．65℃时，产率可达到87％，并对中间产物的结构进行表征。(3)采用丙二酰氯和苄氧基吡啶酮为原料制备两种丙二酸酯苄氧基吡啶酮衍生物，获得其适宜的工艺条件：丙二酰氯：苄氧基吡啶酮=l：2，以干燥的二氯甲烷做溶剂，以干燥的三乙胺为缚酸剂，室温下反应12h，即可得到目标化合物，并对产物的结构进行表征。(4)采用丙二酸酯苄氧基吡啶酮衍生物为原料制备丙二酸酯羟基吡啶酮衍生物，获得其最佳的工艺条件为：催化剂的质量为原料质量的20％，以甲醇为

8、溶剂，在室温下通入氢气反应4h，氢解的产率即可达到90％。用摩尔比法测定两种化合物对Fe3+、Zn2+螯合性能，测得结果表明两配体L1和L2在pH=7．40的Tris．水．乙醇缓冲溶液条件下主要以l：l的配位比与金属离子发生反应。根据文献，合成MⅣ’．二【对．(2．甲基．3．羟基．4．吡啶酮)苯基】丙二酰胺，测定羟基吡啶酮丙二酰胺对Fe”的螯合性能，测得配体L3西南科技大学硕士研究生学位论文第1I页在pH=7．40的Tris一水．乙醇缓冲溶液条件下主要以l：1的配位比与金属离子发生反应。(5)采用富勒烯C60和丙二酸酯苄氧基吡啶酮衍生物为原料制

9、备两个富勒烯亚甲基衍生物，当物料比为ncc60)：n(丙二酸醣苄氧基毗啶酮)：nCDBU)：n(CBr4)=l：1：l：1，甲苯作为溶剂，室温反应7h，即可得到相应的目标化合物，并对产物的结构进行表征。关键词：3，4．HOPO，金属螯合，富勒烯基丙二酸酯衍生物，合成AbstractHydroxypyridinone(HP)derivativeshavehighlyselectivityforthehighpricesofmetalssuchas(Fe3+，A1”，3+，In3+)，whichcaneffectivelycontrolthebod

10、vofexcessiron，uraniumandotherheavymetalpoisoning。Theiruniquemetalchelatinga