近界面处的荧光：光子态密度的作用

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1、专题评述近界面处的荧光：光子态密度的作用摘要：我们发表了一个关于近界面处荧光的综述。我们将研究光子态密度在过程中作用，也讨论了一些基本的概念。在这篇综述中包括了界而以及波导模式作用的研究，非辐射衰退，突出强调了表面纹理在改变光子态密度和耦合非辐射模式到辐射模式方面的重要性。这也会为未来研究以及光子态密度在荧光以外的光学过程中影响提供指导。1.范围界面可以从两种方而来改变激子的荧光能量衰退方式。第一，通过改变光电场的边界条件，这也可能改变辐射衰退的速率和辐射发光的空间分布。第二，激了可以通过非辐射能量传

2、递来降低能量。这篇综述的目的就是探讨概念，阐明潜在的物理学知识，还有讨论最近的结果与问题。我们将集中探讨过去十年开展的研究工作，并未来的发展方向做出预测以及评估这项课题在其他科学领域的可行性。在20世纪80年代，涌现了一些关于近界面处荧光的优秀综述性文章。我们写这篇综述的目的不是为了复制Z前的工作，而是关注在那Z后又发生了什么。不管怎样，我们都会涉及到一些相同的背景物理知识，这些综述在该领域的评述将会被总结来作为我们现在讨论的基础。这篇综述将会被分成7个章节。章节2陈述了一些涉及到的基本概念以及简要讨

3、论了在之后章节处理的问题。第3章通过讨论这个领域的一些经典实验更加深化理解，研究在金属界面前面的分子荧光寿命是如何取决于分子与界面的距离。这章也包括了一个合理理论框架的建立，在很大程度上帮助了我们理解所观察到的现象。在第4章，我们讨论激子能量衰减的不同方式。关注表面的作用以及作为衰退的方式的波导模式。非辐射衰射与辐射衰减之间的相互竞争尽管不是直接取决于光子态密度（PMD）,也会被讨论。频率位移与PMD变化的关系将在第5章讨论。同时非平面界面包括岛状，周期性波纹以及表面粗糙度的影响将会在第6章讨论。第2

4、-6章是关注PMD在自发辐射的影响。然而还有很多其他光学过程也会被影响。由于未来研究对这些光学过程产牛很大的兴趣，第7章提供了PMD的讨论与荧光以及其他光学过程的关系。第8章对这篇综述以及未来研究的领域进行了总结。2.基本概念荧光是一个自发辐射的过程。这里辐射体可以是一个原子，分子或者离子（之后简称为分子或辐射体）并且假定起初是处于一个激发态。自发辐射导致辐射体能量衰减到一个低能级状态。一个光子拿走激发的能量。事实上，辐射体的能量不一定以光子的形式衰退，它述可以有其他的方式，比如波导模式，我们将会在第

5、四章深入讨论。自发辐射是一个典型的量子力学过程，当一个特定的自发辐射发生时我们可以说是一无所知，我们也许仅仅只能预测辐射体整体能量衰减的几率。因此，当人们第一次发现自发辐射的过程不全都是内在的，而是受外部的影响是很惊人的。自发辐射的儿率由费米黄金法则给出:口十』心）（1）口•是从激发态i到更低能态j的跃迁速率；£是关联激发能级和低能级的矩阵元素，取决于这些能级的波函数；/X岭）是在跃迁频率下的光场密度，以下简称光子模式密度（PMD）,将在以后讨论。这种通过PMD来调节衰减速率的方式最初是由Purccl

6、1在1946年提出的（在无线电频率）。那么界面是如何来改变白发辐射速率的呢？这是通过第一个参数皿门來实现的吗？换句话说，界面能改变辐射体的波函数吗？假设辐射体和界面足够接近，波函数就能被界面扰乱。代表性的就是辐射体和组成界面的原子是最紧密接触（在固态和液态中）。要想实现上述的事，他们的间距必须是波函数的特征距离,大约1A。虽然这种类型的改变是很重要的，但这并不是我们这篇综述的主题。我们来讨论下第二个参数/X岭），即在跃迁频率的PMDo通过这个参数界面可以影响自发辐射进程，它的重要性部分源于分子与有效界

7、面的特征间距和辐射的波长。我们有两种方式来看待PMD：第一，作为真空波动來看待，这在本质上是一种量子力学观点；第二，通过辐射体周围结构的能力来支持发射的光子（电磁模式），这在木质上是一种经典的看法。有趣的是，当我们从对应的原则出发这两种观点没有在不同的限制区域内提供解释，相反，他们有更多的互补解释的特点,当应用在相同的问题时提供类似的定量结果。事实上这没什么好惊奇的，量子论和经典论仅仅是在预测光场的统计特征(比如时间行为)时才有区别。我们将主要讨论经典的观点，在下面会详细探索。2.1经典的观点想象一个

8、辐射体驻留在一个内表面为完美反射层的封闭体积中。当辐射体衰减，它将在封闭体积中激发电磁场。由于能量不能被辐射走，它随后也许会导致辐射体的再激发(假设后者是个简单的两能级体系)，于是整个过程又将重新开始。这不是一个好现彖，因为它们隐藏在完美反射层后而我们不能独立的研究辐射体或者腔体。相反，我们必须考虑一个辐射体与腔体的混合系统，把辐射能量当成这个新系统的属性。如果腔体足够小，易/2或更小，由于连续反射在腔体边界相消干涉，因此在跃迁频率％•下腔体内没有适用的