2013年1月(1+2+1)双共振多光子电离概率的理论研究[论文期刊]

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1、第33卷，第1期光谱学与光谱分析V01．33，No．1，pp44—472013年1月SpectroscopyandSpectralAnalysisJanuary，2013(1+2+1)双共振多光子电离概率的理论研究1’华北电力大学数理系，河北保定0710032．华北电力大学电力工程系，河北保定0710033．华北电力大学机械工程系，河北保定071003摘要共振增强多光子电离光谱技术已成为研究原子、分子高激发态能级结构的重要方法。运用光和物质相互作用的速率方程理论，推导出四能级物质系统1+2+1双共振增强多光子电离概率的解析表达式，以此为基础，理论模拟了电离概率随激发光强、激光脉冲宽度

2、和碰撞弛豫速率的变化，发现在1+2+1多光子电离机制中，电离概率随光强的增加而增大，继而出现单步、双步激发饱和的现象，直至饱和值1；继续增大光强，电离概率将围绕饱和值1窄幅振荡，振荡幅度随光强增加而增大。随激光脉冲宽度的增大，电离概率从零开始逐渐增大直至饱和值l。而随碰撞弛豫速率的增大电离概率以线性规律减小。关键词激光光谱学；多光子电离概率；速率方程；激光强度；碰撞弛豫速率中图分类号：0433．5文献标识码：ADOI：10．3964／j．issrh1000—0593(2013)01—0044—04引言1四能级系统的速率方程及其求解高功率激光器的诞生使得多光子电离技术成为诱导原图1所示

3、为1+2+1多光子电离过程的四能级模型。设子、分子电离的主要方式之一[1]，以多光子电离为基础的共盯·为基态到第一共振激发态的单光子受激吸收截面，眈为第振增强多光子电离(REMPI)技术，以其设备简单、探测灵敏一共振激发态到第二共振激发态的双光子受激吸收截面，巩度高的特点，成为研究原子和分子高激发态能级结构、激发为第二共振激发态到电离态的电离截面，舰为第二共振激发跃迁通道、获取化学反应动力学信息的有力工具，在基础研态到第一共振激发态的自发辐射弛豫速率，Icl为第一共振激究领域得到了广泛的应用。由于多光子电离技术的实际应用发态到基态的自发辐射弛豫速率，K为第一共振激发态到基以对光电离离

4、子的探测为基础，如何提高多光子电离概率，态的碰撞弛豫速率，J为光强。则速率方程为[13]一八r．是人们长期关注的问题。近十几年来在此领域已开展了很多岂}=一dlINl+玎1IN2+茁lN2+烈2(1)U‘实验、理论研究工作[z-lzj，发现多光子电离概率与系统的激j^r发跃迁通道、激发光特性密切相关。理论计算中常把物质系—UlF、12一盯1INl一眈12N2一d1州2一帆Nz+耽Ns一洲2(2)统简化为几个能级模型，采用光和物质相互作用的速率方程理论[3“]，在忽略碰撞驰豫的条件下，分析激发光特性对电矧似

5、霎

6、啪离概率的影响，所得结果缺乏普适性，与实验结果往往有一定的偏差。考虑到把R

7、EM咿I应用于大气压条件下污染物的；鼍}埘检测，碰撞驰豫会成为影响电离概率的主要因素之一，本工作把物质系统简化为四能级模型，以速率方程理论为途径，在考虑碰撞弛豫的情况下，推求出普遍适用的1+2+1多光Ⅲ薹；子电离概率的解析表达式，以此为基础分析了激发光特性、自发辐射速率、碰撞驰豫速率等因素对多光子电离概率的影响，删懒结果可为多光子电离光谱学技术的实际应用提供理论参考。Fig．1Modeloff删uurenergylevel收稿日期：2012—06—04。修订日期：2012—09—18基金项目：国家自然科学基金项目(11174078)资助作者简介：张贵银，女，1965年生，华北电力大学

8、数理系教授e-marl：gyzhan965@yahoo．tom．cn第1期光谱学与光谱分析45束时，电离粒子数为骂粤：眈PN2一仉JN3一晚N3(3)一‘⋯7掣：哦JN。M一面丽a业(ail省a赢(ad(口2—1)一1)一a2卜～)与}一)I⋯”n1(4)(aiJ一日1)—1--e—1a2r+(口2一口1)1--．_专eTailr](10)第二共振激发态通常为高激发里德堡态，寿命可达ms“2”i‘J量级‘13

9、，而多光子电离所用激发光脉宽通常小于几个ns，激电离概率为光作用期间，可忽略第二共振激发态受激粒子的驰豫过程。。，叩一_—可型型毛百f-(仉，一口2)出一(“‘’对式(1)一式

10、(4)进行拉普拉斯变换得(口2一n1)ail一口1)(ail—a2)I、。‘‘口lsFl—no一一口l／F1+(仃lf+柏+K)Fz(5)(西J—n。)—1--e—a2r+(口2一n。)1；]viIr(11)．T“2O'i。-JsF2=盯lIFl一(azr+口l，+柏+K)F2(6)sF3=眈rF2一函jF3(7)2实验参量对1+2+1过程多光子电离概率sFf一西IF3(8)其中S和F为进行拉普拉斯变换引入的变量，no为初始时刻的影响的粒子数。由方程式(5