电场效应与催化湿式氧化的协同作用及机理研究

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1、同济大学环境科学与工程学院博士学位论文电场效应与催化湿式氧化的协同作用及机理研究姓名：张芳申请学位级别：博士专业：环境科学指导教师：李光明;胡惠康20070101摘要筛选出催化活性高、稳定性强的粒子电极后，在固定床的催化湿式氧化反应体系中进一步验证、优化，筛选出了适合协同作用下使用的Mn．Sn．Sb一．A1203。讨论了苯酚在研制的连续式反应器中的催化湿式氧化、电催化氧化以及电场效应下的催化湿式氧化过程的行为。结果表明，一体化反应器在较低反应温度(仁130℃)和氧分压(P02=1．0MPa)下即可获得令人相当满意的处理效果，空时仅为27min时苯酚

2、和TOC的去除率就分别可达到94．0％和88．4％。电场效应下的催化湿式氧化协同降解苯酚的反应速率常数大于单独电催化或催化湿式氧化降解苯酚的反应速率常数，而且还大大超过两者之和。证明在本试验条件下，存在着明显的电场与催化湿式氧化协同催化降解效应。试验同时考察了反应温度(120～150℃)、氧分压(O．6~1．4MPa)、电流强度(0．25～1．0A)、苯酚初始浓度(1500～3000mg／L)、进水pH值(3．33～9．50)及催化剂粒径(20目

3、探讨了目标污染物在协同效应下的降解路径。结果表明协同氧化体系下苯酚的主要降解途径与电催化氧化以及催化湿式氧化下的降解途径相同，都是经由HO·攻击苯环上的C．H键开始，形成二酚类芳香羟基化合物并转化为醌类化合物，此后开环降解成有机酸和终产物。关键词：催化湿式氧化，电催化氧化，协同效应，复合三维电场儿ABSTRACTCatalyticwetoxidation(cwo)hasreceivedconsiderableattentionforthetreatmentofbiorefractorywaster，sincemanyhazardousorganic

4、compoundshaveprovedtobeeliminatedeffectivelytoC02，H20andsmallmolecules．DespiteitsSuccessinlaboratoryapplications，themaindrawbackofCWO，preventingitfromabroadindustrialapplication，consistsintheseverereactionconditionsofhighoperatingtemperatureandpressureneededintheCWOandconseque

5、ntlythelackofequipmentmaterialwiththesuitablechemicalandmechanicalpropertiesforperformingintheseverereactionconditions．SinceithasbeenshownthatorganiccompoundsoxidationoccursintheCWOsystemthroughafree-radicalmechanism．Thus，makingitoperateatmildertemperatureandpressurewithoutdec

6、reaseintheformationefficiencyofhydroxylradicals，whichhasbecomeoneofgreatestchallengestobefacedbyresearchersthesedecades．Ontheotherhand，electrochemicaloxidation(ECO)hasalsodrawnconsidableattentionrecently，andthree·demensionalelectrodeemergesasanattractivetreatmentinparticular．S

7、o，weattempttocarryoutanelectrodetothereactorofCWO，thenthecatalystsworkedfortheCWOcanserveasthree-dimensionalelectrodesatthesametime．Consequently，rapidandefficientcatalyticwetoxidationisexpectedwiththeuseofthree-demensionalelectrolyticsystems，andthiscombinationsystemmightstrong

8、lycatalysestheconversionofpollutantorganiccompoundstoinnocuou