固体催化剂研究中红外光谱方法 III

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1、固体酸碱的定义•定义酸酸+HH+HHBronstedacid－ee－eeLewisacid固体酸碱的定义•固体酸（碱）的酸（碱）性描述–酸量•假定存在单个的酸中心，即酸中心的数量–强度（strength）•Hammett酸度函数HoB+酸：Ho=pKa+log[B]/[BH]pK＝－logKaa[B]:碱（指示剂）的浓度；[BH+]:共轭酸的表面浓度L酸：H=pK+log[B]/[AB]oa[B]:碱（指示剂）的浓度；[AB]:B与A作用后生成AB的浓度常见的固体酸碱•金属氧化物•复合金属氧化物•粘土矿物•沸石分子

2、筛•杂多酸化合物•离子交换树脂•金属硫北物•金属硫酸盐和磷酸盐•超强酸•超强碱超强酸和超强碱•超强酸固体表面酸强度大于100%硫酸H<－11.9o•超强碱固体的碱强度函数大于＋26H>26－一些固体酸的强度顺序被吸附C5H5N的不同吸收带的归属mode10bmode10amode8amode8b相互作用类型PyP1445cm-11480cm-11578cm-1—(室温可抽除)H-键PyH1450cm-11490cm-11595cm-1—(150℃可抽除)LewissitePyL11457L14901615~1575

3、PyL21625BronstsitePyB1540B14901640~1620NH在SiO、AlO上吸附的iR谱带归属3223波数范围(cm-1)吸附形式归属BasilaCantFripiat33413335—LNHMNH33ν(e)νNH3，32803280—LNHMNH(a)ν33ν31，NH32303270—NH+4(t)ννNH32，3195—NH+4ν(a)νNH11，162016101595LNHMNH33ν4(d)，δHNH143214401420NH+4ν(t)δ42，HNH注：LNH系指NH分子吸

4、附在L酸部位；NH+系指NH分子吸附在B酸部位；3343MNH系氢键结合的NH33XPSresults(eV)OAlSiPMgMg1s2p2p2p2s2psamplesEB8E1/2EB8E1/2EB8E1/2EB8E1/2EB8E1/2EB8E1/2AlO23531.43.374.02.5————————AlO-P23531.43.374。12。7——134.02.7————HZSM-5532.82.374.22.3103.12.2——————PZSM-5532.72.474.32.5103.22.3134.22

5、.6————MgZSM-532.13.074.33.8102.62.9——89.0—50.22.65MgO529.7—————————19.02.3利用P、Mg调变HZSM-5沸石，NH-TPD、IR3和XPS研究结果1.NH-TPD结果可以看出HZSM-5表面存在两种酸中心（І.3弱酸中心；П.强酸中心)。P、Mg改质后：Mg导致强酸中心（П）消失，但弱酸中心（І）增强；P导致强酸中心（П）和弱酸中心（І）均减少。2.NH吸附红外研究结果：3HZSM-5表面存在B-酸中心，同时也存在L-酸中心。Mg改质后导致B-

6、酸中心减弱，L-酸中心增加；P改质后导致B-酸中心、L-酸中心均减弱。3.XPS研究结果指出：Mg、P改质虽然对C=、C=选择性均有改变，尤其对表23面酸性有明显的调变作用。但是，P对HZSM-5只是将HZSM-5酸性中心弱化，而Mg的作用是通过Mg-Si之间相互作用导致强酸中心减弱，弱酸中心增加，从而导致不同的结果。炼油和化工集成发展炼油工业石油炼制工业的四大支柱：催化裂化、加氢裂化、催化重整、加氢精制1995年我国原油加工能力达到2亿吨，催化裂化能力达5500万吨，每年耗催化裂化催化剂6万吨，仅次于美国，居世界

7、第二白土催化剂无定型硅铝稀土Y型分子筛β分子筛、纳米分子筛前景看好，渣油催化裂化新配方汽油：降低蒸汽压、苯含量、逐步减少芳烃、烯烃含量，降低硫含量，增加含氧化合物MTBE烷基化，环饱和开环，催化裂化，醚化重整技术柴油：新的环境友好“柴油”硫含量<0.05%,芳烃含量<35%，十六烷值不低于40深度脱硫HDS催化剂：4，6-二甲基二苯并噻吩抗硫贵金属芳烃饱和催化剂（低压操作）Fig.1RamanSpectraofMo/AlOcalcinedat450℃23IRresultsAssignmentoftheIRbands

8、inframeworkvibrationregionoftheas-synthesizedsamplesCrystalliStructureAsym.Sym.T-O-zationTypeStretchStretchBendingTimeP-O-AlO-P-OSi-OP-OD-6PO(Si,Al)OSiORingsChannel444(P-O-P)(Al-O)