试析新型光催化剂制备及其原位红外研究

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1、湖南大学硕士学位论文新型光催化剂制备及其原位红外研究姓名：宋寒申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：周小平20080515新型光催化剂制备及其原位红外研究摘要室内空气污染已成为目前我们面临的主要污染问题之一，而易挥发性有机物是室内空气污染的主要成分。传统的空气净化方法存在一定的局限性，利用光催化方法降解挥发性有机物成为室内空气净化的一个新方法。光催化剂在光催化降解反应中把有机物直接氧化成CO2和H2O，不产生其它有害物质，是理想的空气污染治理材料。本文设计了一种新型的在可见光条件下具备活性的光催化剂，使用自制光催化反应器考察丙酮在催化剂上的光催化降解反应后发现：催化剂A在可

2、见光与紫外光条件下均具备良好的光催化降解丙酮性能，但光催化反应需要在一定的温度下进行；催化剂B具备比催化剂A更好的光催化性能，表现在其反应温度更低，且在可见光条件下仍然有良好的光催化活性，同时丙酮氧化更为彻底；相对目前应用广泛的P25（TiO2）光催化剂而言，催化剂B的光催化性能在紫外条件下与P25无明显差别，并具备P25无法实现的可见光光催化性能。利用原位红外光谱对催化剂B光催化降解丙酮进行研究。结果表明，丙酮在黑暗条件的催化剂上存在吸附-脱附平衡，室温时催化剂表面缓慢达到丙酮吸附-脱附平衡，并生成吸附态丙酮；而在较高的温度下丙酮的吸附过程较室温时迅速，同时也容易从催化剂表面

3、脱附。丙酮在紫外条件下容易在催化剂表面发生深度氧化反应，在反应温度为150°C时，在催化剂表面生成大量的CO2，随着反应温度的下降，CO2的生成速率也随之下降，当反应温度下降到120°C时，出现中间产物CO。丙酮在可见光条件下的催化剂表面发生的催化氧化反应速率比紫外条件时低，因此能够观察到中间产物的出现，在反应温度为-1130、140°C时，观察到大量甲酸盐类（1586cm）中间产物，而在120、150°C时则只有很小的红外信号，这表明中间产物甲酸盐类经由多步氧化反应生成，而温度升高后较为迅速的转化为CO2。研究表明，丙酮在催化剂上的氧化首先由丙酮上的甲基开始。其间，可能先生成

4、了-CH3COCH2O吸附物，它进一步被氧化成丙酮醛、丙酮酸以及碳二醛、乙酸和碳一吸附物种，最终氧化成CO2。关键词：可挥发性有机物；原位红外光谱；光催化降解；光催化剂；丙酮氧化II硕士学位论文AbstractIndoorairpollutionhasbeenbecomingoneofthemainenvironmentalproblemsnowadays.VolatileOrganicCompounds(VOCs)isthemaincomponentsoftheindoorairpollution.BecauseofthephotocatalyticoxidationofVO

5、CsintoCO2andH2Owithoutgeneratingothertoxiccompounds,thephotocatalyticdegradationoforganicpollutantsbecomesamoreeffectivemethodthantheconventionalairpurificationmethods.Wedesignedanovelphotocatalyst,whichiseffectiveundervisiblelight.Thereactionresultsofacetonephotodegradationoverthecatalystss

6、howthatcatalystBismoreactivethancatalystA,butthereactiononlyoccursabove120°C.TiO2catalystshowedhighacetoneconversionunderUVirradiationascatalystBdid,butTiO2wasnotactiveundervisiblelight.Inthein-situFT-IRstudyforacetonephotodegradation,catalystBwasused.Theinvestigationshowsthatthereisadsorpti

7、on-desorptionbalanceoverthesurfaceofthecatalystatroomtemperatureindarkness,andtheprocessisacceleratedatelevatedtemperature.AcetonecouldeasilybeoxidizedintoCO2overcatalystBunderultravioletlightat150°C.Atlowerreactiontemperatures,suchas140,130,and120