试析微孔-中孔复合分子筛ts-1的研究

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1、天津大学硕士学位论文微孔-中孔复合分子筛TS-1的研究姓名：康静娜申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王亚权20070601摘要钛硅分子筛TS．1催化烯烃环氧化反应具有高效性和良好的稳定性。TS-1催化丙烯与H202环氧化反应的条件温和、反应速度快、选择性高、过程无污染。但是传统方法合成的TS．1孔径较小，只能催化小分子烯烃的环氧化反应，限制了TS．1的应用范围。本文研究了具有微孔．中孔复合孔结构的分子筛TS．1的合成。以钛酸丁酯为有机钛源、正硅酸乙酯为硅源，以四丙基氢氧化铵(TPAOH)为模板剂，采用水热合成法合成微孔TS．1。在此基

2、础上以TPAOH和p．环糊精为双模板剂，以纳米碳材料为特殊模板剂合成了微孔．中孔复合孔结构的TS．1；采用NaOH溶液对微孔TS一1进行后处理以形成中孔结构。利用BET、FT-IR、XRD和UV二Ⅵs等技术对合成的分子筛样品进行了表征和分析。实验结果表明，以TPAOH和B．环糊精为双模板剂制备得到的TS．1分子筛具有大量微孔和少量中孔，其中大部分中孔孔径为3．9rim；以纳米碳管和纳米碳棒为特殊模板剂制备得到的TS．1具有更少量中孔结构，中孔的孔径为3．9nm和6．5nm：用不同浓度的NaOH溶液对微孔TS．1进行浸渍等一系列后处理，得到的T

3、S．1分子筛含有较多的中孔结构，大部分孔径为3．9rim左右。但用高浓度的碱处理会造成分子筛中部分骨架钛的流失。关键词：钛硅分子筛，TS一1，微孔．中孔，环氧化ABSTRACTTitaniumsilicalite(TS—l1isallefficientandstablecatalystfortheepoxidationofpropenewithhydrogenperoxide．TheepoxidationofpropenecatalyzedbyTS一1possessesmanymerits，such嬲mildreactioncondition

4、s，fastreactionrate，hi曲productselectivityandwithoutpollutants．However,TS—lpreparedwitllthetraditionalmethodcanonlycatalyzetheepoxidationofalkenesofsmallmoleculesduetoitsmicroporouss仃uctLlreandthereforelimitsitsapplication．Inthiswork,attempthavebeenmadetosynthesizeTS·1withbot

5、hmicroporousandmesoporousstructurewhichCancatalyzetheepoxidationofalkenesoflargemolecules．TS—lWasfu'stsynthesizedbyahydrothermalmethodwithtetrabutyl-titanateasorganicTisource，tetraethylorthosilicateasSisourceandtetrapropylammoniumhydroxide(TPAOH)嬲template．Then，dualtemplates

6、，TFAOHandIB-CD，andspecialtemplate(carbonllano—materials)wereusedforthesynthesisofTS-1withbothmicroporesandmesopores．Theas—madeTS-1wasalsotreatedwithNaOHsolutionstogeneratemesopores．ThesampleswerecharacterizedbyBET,Fr-I＆XRD，UV二Ⅵsdiffusereflectance，etc．Theresultsshowedthatthe

7、TS-lsamplessynthesizedusingTPAOHandIB-CDdualtemplatespossessedmainlymicroporesandsomemesoporeswithporesizeof3．9nm．However,theTS-1samplessynthesizedusingcarbonnanotubesornanorodsaSspecialtemplateshadlessmesoporeswithporesizeof3．9nmand6．5nm．NaOHsolutiontreatmentsgeneratedmore

8、mesoporesintheTS-lsamplewithporesizeof3．911111，butaportionofthetitaniumintheskelet