壳牌炉粉煤灰合成沸石及其脱氮应用研究

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1、学校代码10459学号或申请号201212232644密级硕士学位论文壳牌炉粉煤灰合成沸石及其脱氮应用研究作者姓名：张端峰导师姓名：魏灵朝教授级高工任保增教授学科门类：工学专业名称：化学工艺培养院系：化工与能源学院完成时间：2015年5月AthesissubmittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofMasterStudyonZeoliteSynthesizedfromShellFurnaceCoalFlyAshandItsAmmoniaRemovalApplicationByDuanfengZhangSupervisor:Prof.LingchaoW

2、eiProf.BaozengRenChemicalTechnologySchoolofChemicalandEnergyEngineeringMay,2015原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研宄所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者：#日期：•年夂月对曰学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属郑州大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校

3、保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者：日期：io'Jf年i"月冷日摘要摘要20世纪70年代初，壳牌粉煤加压技术出现，此后该技术不断发展完善，并逐渐投入生产实践中。伴随该技术的迅速发展和广泛使用，产生了大量壳牌炉粉煤灰，但目前关于此类粉煤灰的研究应用较少。因此，本研究在分析壳牌炉粉煤灰物化性

4、质的基础上，将其制备成不同类型的沸石，考察合成沸石的脱氮能力，为壳牌炉粉煤灰的资源化利用和合成沸石处理氨氮废水的应用提供方向指导和数据支撑。首先采用国家标准煤灰成分分析法测定所用壳牌炉粉煤灰的化学组成，并对其进行X射线衍射分析和电镜扫描分析，结果表明：该粉煤灰颗粒为表面光滑的玻璃微球，富含SiO2和Al2O3，其主要是由大量的无定型玻璃相和少量的结晶相组成，反应活性较高，可以用来合成沸石。但该类粉煤灰本身的脱氮能力较弱，氨氮去除率仅为8.22%。利用壳牌炉粉煤灰水热合成沸石，原料硅铝比为4.8，通过添加偏铝酸钠调节反应体系中的硅铝比。分析鉴定合成沸石的晶型可知，反应体系中硅铝比为1.7和2

5、.0时，合成产物的主要成分是NaA型沸石晶体；硅铝比为2.5时，产物晶体是NaP1型沸石和NaA型沸石的混晶，硅铝比为3.0、4.0、4.8时合成产物的主要成分是NaP1型沸石，且硅铝比为1.7时合成的NaA型沸石和硅铝比为3.0时合成的NaP1型沸石的脱氮能力较强。调节硅铝比为1.7合成NaA型沸石，通过单因素实验和正交实验优化合成-1工艺条件，得到在碱液浓度为1mol·L，晶化温度为100℃，晶化时间为7h，液固比为5:1的条件下合成的NaA型粉煤灰沸石的脱氮能力较强，氨氮去除率达74.62%；分析正交实验结果可知各因素对NaA型沸石脱氮性能的影响程度依次为：碱液浓度＞晶化温度＞液固比

6、＞晶化时间；对较优产品进行X射线衍射分析、电镜扫描分析、比表面积与孔径分布分析，可知其结晶度较大、纯度较高；晶体形貌完整、规则，粒径约为3μm；沸石的孔道排列紧密有序，2-1孔道尺寸分布比较均匀，沸石的比表面积为51.48m·g，孔径为11.00nm。将硅铝比调到3.0合成NaP1型沸石，优化合成条件得到在碱液浓度为2-1-1mol·L，晶化温度为100℃，晶化时间为10h，液固比为4:1mL·g时合成NaP1型粉煤灰沸石的氨氮去除率较高，达72.12%；正交实验结果表明各因素对NaP1I摘要型沸石脱氮能力的影响程度从大到小依次为：碱液浓度、晶化温度、晶化时间和液固比；分析表征较优的NaP

7、1型沸石产品，可知其纯度较高，晶体颗粒形状不规则，排列无规律，大小不一，晶体粒径约为1.5~2μm；沸石的孔道排列规2-1则紧密，孔道尺寸分布很均匀，沸石的比表面积为36.36m·g，孔径为18.92nm。本研究利用壳牌炉粉煤灰成功地合成出两种脱氮性能较好的沸石，即NaP1型沸石和NaA型沸石，它们可用于处理氨氮废水。关键词：壳牌炉粉煤灰；水热合成；硅铝比；沸石；氨氮废水IIAbstractAbstractFromthe