甲烷氧化偶联纳米srtio3催化剂的原位esr和tpsr表征

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1、第29卷第12期催化学报2008年12月Vo1．29No．12ChineseJournalofCatalysisDecember2008文章编号：0253—9837(2008)12—1277—06研究论文：1277～1282甲烷氧化偶联纳米SrTiO3催化剂的原位ESR和TPSR表征缪建文一，宋国华，范以宁。，周静(1南通大学化学化工学院，江苏南通226001；2南通大学理学院，江苏南通226001；3南京大学化学化工学院，江苏南京210093)摘要：采用溶胶一凝胶法制备了纳米钙钛矿型复合氧化物SrTiO催化剂，并用x射线粉末衍射、透射电子显微镜、原位电子自旋共振和程序

2、升温表面反应等技术对催化剂进行了表征，测定了催化剂对甲烷氧化偶联(OCM)反应的催化性能．结果表明，与相同组成的常规SrTi03催化剂相比，纳米SrTi03催化剂具有较好的低温(～650℃)催化性能．通过增大Sr／Ti比可进一步优化纳米SrTiO的催化性能．纳米SrTiO。催化剂表面的吸附氧物种和F中心均具有活化及催化甲烷分子生成C2烃产物的活性，但吸附氧物种易使OCM反应中间体和产物深度氧化，而F中心具有低温活化甲烷分子及高选择性生成c2烃产物的特性．纳米氧化物粒子因表面原子配位不饱和(配位数低)，其表面存在较多的F中心．关键词：甲烷；氧化偶联；钛酸锶；纳米催化剂；电

3、子顺磁共振；F中心；程序升温表面反应中图分类号：0643文献标识码：ACharacterizati0nofNanosizedSrTiOaCatalystforOxidativeCouplingofMethanebyinSituESRandTPSRMIA0Jianwen，，SONGGuohua，FANYining，ZHOUJing。(1SchoolofChemistryandChemicalEngineering，NantongUniversity，Nantong226001，Jiangsu，China；2SchooloScience，NantongUniversity，

4、Nantong226001，Jiangsu，China；3SchoolofChemistryandChemicalEngineering，NanjingUniversity，Nanjing210093，Jiangsu，China)Abstract：Theperovskite—typenanosizedSrTiO3catalystwaspreparedbythesol—ge1method．ItsstructurewascharacterizedbyX—raydiffraction，transmissionelectronmicroscopy，insituelectrons

5、pinresonance，andtemperature—programmedsurfacereactiontech—niques，anditscatalyticperformanceforoxidativecouplingofmethane(OCM)wasmeasuredinamicroreactor．ThenanosizedSr—Ti03catalystexhibitedbettercatalyticperformanceforOCMreactionatlowtemperature(～650℃)thantheconventionalSrTi03catalystwith

6、thesamecomposition，ThecatalyticperformanceofthenanosizedSrTi03catalystwasimprovedwiththeincreaseofSr／Tiatomicratios．BoththesurfaceadsorptionoxygenspeciesandFcentersoftheperovskite—typecomplexoxidecouldactivateCH4andformc2hydrocarbons．However，theoxygenspeciesonthecatalystsurfaceeventually

7、resultedinthecompleteoxidationofthereactionintermediatesandc2hydrocarbons．Incontrast．theFcenterscouldactivateCH4atlowertemperatureandledtoformationofc2hydrocarbonswithhigherselectivity．ThebettercatalyticperformanceofthenanosizedSrTiO3catalystwascorrelatedtothehigherconcen