tiolt2gt纳米管阵列的阳极氧化制备与光电催化性能

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1、摘要自Fujishima等发现Ti02半导体光电极具有分解水的功能，纳米Ti02光催化氧化技术作为一种制氢技术引起广泛重视。垂直于电极的Ti02纳米管阵列具有高的光生电子传输效率，并且通过金属、非金属掺杂和与窄带半导体复合，可以提高Ti02半导体光阳极对可见光的吸收，从而提高分解水的效率。本工作主要开展了电化学阳极氧化制备Ti02纳米管阵列的研究，系统探讨了工艺参数对纳米管阵列生长的影响。另一方面在紫外和可见光下，研究了Ti02纳米管阵列光电催化分解水的性能，通过对Ti02纳米管阵列进行改性，明显提高了光电转换效率。主要研究结果和进展如下：1．I-IF水基电

2、解液由于对Ti02高的溶解速度限制了纳米管的生长，所以仅能得到长度小于500nm的阵列。采用NH4F／乙二醇／水体系电解液，制得的Ti02纳米管阵列膜的厚度可达369m，在含水量少、高的阳极氧化电压条件下，纳米管项部沿管轴向垂直劈裂为直径20nm、长度达几微米的无定型Ti02纳米线。2．在NH4F／甘油／水新体系电解液研究中，随着电解液pH值的减小，Ti02纳米管的表面平整度增加，管底部的溶解速度增加。在碱性和加入缓蚀剂(HMT和NaAc)的电解液中，由于大大降低了电解液对管口处Ti02的溶解速度，增加了纳米管的净生长速度。经550*(2热处理、管结构完整、

3、管径为60nm、长度为3．39m的Ti02纳米管阵列膜在强度为1．6mW／cm2紫外光的照射下，光电催化分解水的效率达23．8％。3．采用还原气氛热处理工艺，在Ti02中引入氧缺位，提高了纳米管阵列对可见光的吸收，使光电解水的电流密度提高l倍。交流电沉积法制备的Pt／Ti02纳米管阵列，在测试电压为-0．95V处(vs．Ag／AgCI)出现Pt2+催化峰；浸渍提拉法制备的Pt／Ti02纳米管阵列，在测试电压为_0．95和_0．7V处(vs．Ag／AgCI)出现Pt2+和Pto两个催化峰。4．首次采用交流电沉积技术制备了核／壳异质结型CdS@Ti02纳米管阵列

4、，沉积的CdS层经过400。C热处理1h后呈六方结构。在管径为l50nm、长度为2．59m的Ti02纳米管阵列基底上，按照交流电压5V、沉积30min的工艺获得的光阳极，在可见光区具有较高的光电分解水的电流密度。关键词：Ti02纳米管阵列；阳极氧化；光电催化分解水；组成改性；异质结构ABSTRACTSincethediscoveryofphotoelectrochemicalsplittingofwaterintohydrogenandoxygenonn-Ti02electrodes，semiconductor-basedphotoelectrolysiso

5、fwaterhasreceivedmuchattentioninhydrogenfuel．AvarietyofrepoashaveindicatedthatthehighlyorderedverticallyorientednatureofthecrystallineTi02nanotube(NT)arraysmakesthemexcellentelectronpercolationpathwaysforvectorialchargetransferbetweeninterfaces．Furthermore，toincreasewatersplittinge

6、fficiency,severalattempshavebeenmadetoobtainagoodvisiblelightadsorptionforn·Ti02NTarraysbymetalandnon-metaldoping，combinainonwithnarrow—bandgapsemiconductor．Inthepresentwork,wefocusedonthedevelopmentofelectrochemicalanodicoxidationtechniquetoprepareself-organizedTi02NTarraysontitan

7、iumfoil．TheeffectsoftheprocessparametersontheTi02NTarraysgrowthweresystemicallystudied．Ontheotherhand，weexaminedtheuseofTi02NTarraysasanodeforthephotocleavageofwaterunderUVandXelampirradiation，withparticularemphasisontheenhancementofphotoelectricefficiencybymodifyingtheTi02NTarrays

8、，suchasintroducingvacancie