纳微米石墨化碳球的制备及性能研究

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1、太原理I：人学硕十研究生学何论文纳微米石墨化碳球的制备及性能研究摘要纳米尺度的洋葱状富勒烯(Onion．1ikeFullerenes，OLFs)是继C价碳纳米管之后人们发现的又一种崭新的全碳物质，其具有较高的石墨化程度、良好的抗腐蚀性、高的导电性、较大的比表面积等特性，预计将在作为催化剂载体方面发挥巨大作用。目前炭黑、碳纳米管等碳材料已经广泛地用于催化剂载体，但是尚无使用洋葱状富勒烯作为催化剂载体的报道。本文使用化学气相沉积法(ChemicalVaporDeposition，CVD)制备了内包金属Fe的洋葱状富勒烯，采用硝酸回流的方法对其进行了纯化处理和官

2、能化处理；通过浸渍还原法制备了20wt．％Pt／OLFs和Pt／VulcanXC．72催化剂：利用高分辨透射电子显微镜(Hi曲ResolutionTransmissionElectronMicroscope，HRTEM)、场发射扫描电子显微镜(FieldEmissionScanningElectronMicroscope，FESEM)、X，射线衍射(x—rayDiffraction，XRD)、X．射线光电子能谱(X-rayPhotoelectronSpectroscope，XPS)等对产物的结构和形貌进行了表征，并通过电化学实验表征了催化剂对活性物质甲醇的

3、电催化性能。结果表明：①经酸处理后OLFs的纯度得到了较大的提高，去除了其中绝大部分的内包Fe颗粒和部分的非晶碳颗粒，并使其表面出现了大量的羰基、羟基和羧基等官能团，这些官能团一方面增强了OLFs的水溶性，另一方面也为pt颗粒在OLFs表面的附着提供了条件。②浸渍还原法制备的Pt／OLFs中，Pt颗粒在OLFs上具有高度的分散性，且具有典型的fcc结构：其平均直径为3．05nm，而负载在VulcanXC．72上的Pt的平均粒径为4．10nm；Pt／OLFs主要包含Pto，而Pt2+的含量较小，太原理jC人学硕十研究生学位论文由于粒径更小和分散更均匀，所以P

4、t／OLFs中的Pt的活性比表面积大于Pt／VulcanXC．72，采用循环伏安法可以得到Pt／OLFs催化剂在O．78V对甲醇氧化的峰电流值比Pt／VulcanXC．72高约20％。由于HCHO在Pt4+到Pto的过程中起到了重要的还原作用，所以只有使用过量HCHO作还原剂，才可以制备出Pt颗粒晶体结构完整，分散良好且直径分布在2．5～3．5rim之间的Pt／OLFs催化剂。’本研究还发现了一种宏量制备微米尺度(500rim左右)的石墨化碳球一石墨微球(GraphitizedSpheres，GSs)的新方法：以脱汕沥青为原料，不使用任何催化剂，先采用化学

5、气相沉积法制备无定形碳微球，后采用真空热处理法对其进行石墨化处理。结果表明：利用此工艺生成石墨微球，粒径具有可控性；生成的石墨微球具有较高的石墨化程度和热稳定性。预测这种新型的微米石墨球必然会在电子材料、能源材料和生物医用材料等领域中产生更大的应用价值。、关键词：洋葱状富勒烯，催化剂载体，性能，石墨微球，结构表征太原理。I：人学硕十研究生学位论文STUDYoNPREPARATIONANDPROPERTIESOFGRAPHITIZEDNANO／MICRO．STRUCTUREDCARBONSPHERESABSTRACTOnion—likefullerenes(

6、OLFs)hasbecomeanovelcarbonnano—materialsincethediscoveriesofC60andcarbonnanotubes(CNTs)．AlthoughithasbeenexpectedthatOLFscanbeemployedasagoodsupportforcatalystsduetoitsgoodcorrosionresistance，highconductivity，relativelylargespecificsurfaceareaandotherproperties，suchrepogsarerather

7、few．Incontrast，carbonblackandCNTshavebeenwidelyusedinthisarea．Inthepaper，onion—likefullerenes(OLFs)werepreparedbythechemicalvapordeposition(CVD)methodandthenpurifiedandfunctionalizedbynitricacidtreatment．20wt．％Pt／OLFsandPt／VulcanXC一72catalystswerepreparedbytheimpregnation-reductio

8、nmethodwithformaldehydeasthereduc