bacelt09xgtzrltxgtmlt01gtolt3δgt（mgd，nd）质子导体的制备和性能研究

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1、BaCeo．感MD．10譬s(M=Gd，Nd)质子导体的制备及性能研究摘要自从1981年日本名古屋大学的1wahara等发现掺杂Y的钙钛矿型氧化物SrCe03，在一定氢分压下具有优良的质子传导性以来，钙钛矿型氧化物陶瓷电解质在燃料电池、高纯氢气制备，湿度传感器、化合物偶联与脱氢等方面的应用成为研究热点。在这类材料中，三价稀土元素掺杂的BaCe03显示出有较高的质子导电性，但在含C02气体的气氛中不稳定，容易与其反应，导致电解质的分解。与BaCe03基材料相比，BaZr03基材料在含C02气氛下性能稳定，其质子电导率也较高，是近几年来研究较

2、多的材料。但由于BaTx03基陶瓷烧结较困难，需要1500。C以上的高温，所以也存在不足。基于这些问题，我们设计了以下化学成分的陶瓷体：BaCeo．龆riMo．103．·(X=o．1，0．2，O．4：M=Gd,Nd；6是每个单位分子式的氧缺陷)。本文选择BaCeo．9．xZrxMo．103．s(M=Gd，Nd：X=0．1，0．2，0．4)这两个体系作为研究对象。采用Pechini法制备了这些固体电解质陶瓷材料。干凝胶煅烧温度为1100℃，烧结温度1450℃，均低于日本学者1wahara用高温固相合成法(粉体煅烧温度1400"C，烧结温度1

3、700℃)制各样品时的温度。用失重差热法测试了材料的最佳煅烧温度，用粉末X射线衍射法鉴定各材料的结晶相，用SEM观测烧结体的微观结构，用交流阻抗谱法测试材料在含水空气气氛中的电导率。根据测定结果，系统研究了zr的含量、稀土掺杂离子对BaCeo．‰ZrxMnl03．s(M=Gd，Nd)体系电导率的影响。通过这些研究得到了以下结论：(1)1100"C煅烧后，所制备的粉体均具有钙钛矿型BaCoD3立方晶结构，粉体的晶粒直径均小于51nm。(2)粉体具有良好烧结性，在1450。C烧结10小时得到致密陶瓷体，实测密度大于理论密度的93％。(3)在湿

4、空气下，BaCeo．‰zrxMo．103_I(M=Gd，Nd；X=0．1，0．20．4)系列材料均显示了良好的质子导电性。．随着zr掺杂量的增加，质子迁移活化能变大。(4)BaCeo．函o．1Mo．103-s体系中，掺杂Gd的电导率比掺杂Nd的电导率高。关键词：Pechini法，质子导体，钙钛矿型，固体电解质，陶瓷SYNTHESISANDCHARACTEIUSTICSOFBaCeo．9-xZriMo．103．5(M=Gd、Nd)ABSTRACTSince1waharaeta1．firstreportedtheprotonconductiv

5、ityofaperovskimtypeYdopedSrCe03solidsolutionin1981，interestsinthistypeofmaterialshaveremainedhi出duetothepossibilityofusingthemassolidelectrolytesinelectrochemicaldevicessuchasfuelcells,hydrogenseparation,gas$$11S01限，ammoniasynthems，etal。AtpresentrareearthdopedBaCe03exhibi

6、tthebestprotonconductivity．However，BaCe03basedmaterialswilldecomposeinC02atmosphere．BaZr03basedmaterialsaremorestableinCOzatmosphere，buttheirsinteringtemperatureisveryhigh(>1600℃)．Inthisthems。锄investigationonthesyn血emsandmeasurementofprotonconductiviWofmixedBaCc03andBaT_∞

7、3basedc朗疵cshasbeencardedout．ThedesignedsolideleclTolyteceramiccompositionsareBaCe0．9-xZrxMo．103．I(x=0．1，0．2，0．4；M=Gd,Nd)．ThesolidelectrolytesWel"esynthesizedbyPechinimethod．Drypowderswerccalcinedall100"C．Pelletsampleswerepreparedbyfirstpressedthepowdersandthensinteredat14

8、50"C．PowdersamplesorpeUetsamplesWerecharacterizationbyTG-DTA,XRD，SEMandACimpedancespectroseopy．T