以過錳酸鉀改質鐵氧化物對砷吸附之研究

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1、第六屆海峽兩岸水質安全控制技術與管理研討會以過錳酸鉀改質鐵氧化物對砷吸附之研究黃耀輝＊、鄭富吉、涂耀仁＊國立成功大學化學工程學系，701台南市大學路1號，台灣E-mail:yhhuang@mail.ncku.edu.twTel:+886-6-2757575-62636摘要本研究以KMnO4改質鐵氧化物(BT4)，製備出吸附材(MBT4)，對三價砷(As(III))進行吸附研究，藉由觀察水中的錳離子和砷離子濃度變化來推倒MBT4對三價砷的吸附機制，並對鐵氧化物(BT4)顆粒進行鑑定與分析。由XRD的鑑定BT4為含微量結晶2的α-FeOOH，粒徑為0.125~0.25mm，由B

2、ET分析出比表面積為154m/g。吸附材改質實驗結果顯示，MBT材料上的錳負載量隨著進料鐵/錳莫耳比(FeCl2/KMnO4)的增加-而下降，並發現BT4本身即可與MnO4反應，不需外加FeCl2，反應24小時後，MBT4的錳負載量可達1.24mg/g。吸附砷實驗結果顯示，MBT4對As(III)吸附量為12.82mg/g大於未改質BT4對As(III)吸附量（10.87mg/g）。在MBT4對As(III)的吸附機制的探討上，本研究推測為As(III)先與MBT4的含錳有效活性座進行氧化反應，As(III)被氧化為As(V)後，MBT4再將As(V)吸附移除，故提高近二成

3、的As吸附量。關鍵字：鐵氧化物、吸附、三價砷1前言及研究目的砷進入水體的途徑可分為兩類，其一為自然界岩石或土壤的溶解風化[1]，另一為人類文明所產生的工廠、農業和半導體光電業廢水[2-6]。台灣的西南沿海平原和東北蘭陽平原附近的地下水仍受到砷的汙染[7-10]。溶於水中的砷可簡單分為無機砷和有機砷，而無機砷可分為三價砷As(III)和五價砷As(V)，Yamauchi及Fowler(1994)[11]根據動物實驗所得砷化合物之半致死劑量(LD50)，三價砷為最低，只需4.5mg/kg，毒性以三價砷最強、五價砷次之、有機砷為最弱。地下水為厭氧狀態，可同時存在三價砷和五價砷。溶

4、於水中的砷，對人類而言是一種劇毒物質，其容易由人類飲水或是食用海鮮蚌類食物，而累積於人類體內。世界衛生組織(WordHealthOrganization)於1993年建議飲用水中的砷濃度由50μg/L調低至10μg/L，而我國亦於2001年將水中砷的標準值由50μg/L降低至10μg/L。鐵是地球上分布最廣的金屬之一，但單純的鐵卻稀少，其易與氧反應而生成鐵氧化物，和其他金屬氧化物相比較，鐵氧化物有較大的表面積、微細孔洞、表面官能機和表面帶電等特性[12]，上述的特性使鐵氧化物對水中的污染物有良好的去除能力，到目前已有許多學者以鐵氧化物為吸附材來對水中的重金屬離子作吸附去除研

5、究[13-21]，結果顯示，鐵氧化物對吸附水中五價砷離子有良好的效果，但對水中的三價砷離子其去除能力往往減半或更差。本研究以過錳酸鉀改質鐵氧化物BT4成為鐵錳氧化物MBT4，先以氯化亞鐵和過錳酸鉀反應，使亞鐵氧化為三價鐵，七價錳被還原為四價錳，再由流體化床結晶的方式將鐵錳氧化物覆膜於鐵氧化物BT4上。吸附材MBT4同時擁有鐵氧化物的吸附能力，和錳氧化物的氧化能力，以錳氧化物特性將水中As(III)氧化為As(V)，再由鐵氧化物的吸附能力將As(V)從水中去除，並探討MBT4對As(III)的吸附機制。茲將研究目的簡述如下：1.改變不同的鐵錳加藥莫耳比例和不同的加藥濃度，討論

6、MBT4上的錳負載量。2.比較不同MBT4對水中三價砷離子的吸附能力，並藉由觀察水中的錳離子濃度變化來推倒三價砷離子的吸附機制。3.以動力模式來討論吸附之特性，並由等溫吸附模式討論以獲得最大吸附量。4.討論其他陰離子存在時對水中三價砷去除之影響。2實驗方法2.1鐵氧化物BT4特性分析本研究所使用的鐵氧化物吸附材BT4的來源是FBR-Fenton處理皮革廢水的副產物。結晶相分析使用X-raydiffractionanalyzer(XRD)分析鑑定，型號為RXIII。本實驗之樣品利用掃描式電子顯微鏡(Scanningelectronmicroscope,SEM型號為JOELJX

7、A-840,HITACHIS4100)觀察表面形態。以SEM配合EnergyDispersiveSpectrometer,EDS,LINKSAN10000/85S(英國製)，可進行樣品之表面元素分析。吸附材料顆粒之比表面積根據低溫氮對待測物進行吸附與脫附實驗，經公式推算估計所求得。所使用之儀器為MicromeriticsASAP2010(USA)。為了瞭解鐵系吸附材料之覆膜總鐵量，利用強酸溶液，將覆膜於擔體表面之鐵氧化物溶解於水溶液中，最後溶液適度稀釋後即可由原子吸收光譜儀(SensAADual)分析鐵濃度而換算成