2-%282’-羟基-5’-甲基苯基%29苯并三唑的绿色合成

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1、2-（2’-羟基-5’-甲基苯基）苯并三唑的绿色合成GreenSynthesisof2-(2’-Hydroxy-5’-methylphenyl)benzotriazole一级学科：化学工程与技术学科专业：应用化学研究生：王博威指导教师：陈立功教授天津大学化工学院二零一七年五月独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工

2、作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日摘要随着人类社会的不断发展以及全球环境问题的日趋严

3、重，传统的化学化工行业势必要经历企业的升级换代。因此，研究建立环境友好的化工产品的清洁生产工艺显得尤为重要。本文正是基于此研究背景，针对现有苯并三唑类紫外线吸收剂生产中存在环境污染大、产能低的问题，以2-（2’-羟基-5’-甲基苯基）苯并三唑（BTA）的合成为模板反应，通过对氢化催化剂的研究，成功建立了多条该类化合物的绿色合成工艺。本文在全面综述了当今国内外苯并三唑类紫外线吸收剂和氢化催化剂研究现状和发展趋势的基础上。采用不同的制备工艺制备了两种Pd/γ-Al2O3催化剂，通过表征发现制备方法的不同严重影响P

4、d纳米颗粒的分布、尺寸及催化剂的比表面积，而Pd纳米颗粒的分布状况会直接影响模板反应的选择性。通过对反应参数的优化，最终建立了一条绿色、高效的连续化催化2-硝基-2’-羟基-5’-甲基偶氮苯（NAB）加氢制备BTA的工艺路线。在最优反应条件下，BTA的收率可达90%以上。催化剂可连续使用200h以上。针对苯并三唑类化合物合成中需加入大量碱的问题，本文使用钾盐对Pd基催化剂进行了改性，设计合成了一系列固体碱-加氢双功能催化剂。表征发现双功能催化剂的碱性位点是紧密围绕加氢活性位点分布的，且不同钾盐的改性会对催化性

5、能产生不同的影响。其中KNO3的改性效果最好，BTA的选择性高达84.79%。从而在不添加碱的条件下，利用固体碱-加氢双功能催化剂成功实现了BTA的合成。采用一步水热法合成了全新的磁性三维氮掺杂石墨烯凝胶，并进行了系统的表征。结果表明磁性纳米Fe3O4颗粒的原位生成可以有效调控N的掺杂形态，但不影响N的掺杂量。该法与传统方法相比温和、可控。通过催化硼氢化钠还原对硝基苯酚的模板反应研究了上述催化剂的构效关系，发现磁性颗粒的原位生成显著提高了催化剂的活性并使得反应不再严格遵循伪零级反应动力学。最终将该催化剂应用于

6、BTA的合成，取得了不错的催化效果。关键词：苯并三唑，氢化，固体碱，双功能催化剂，无金属催化剂，石墨烯，凝胶，磁性IABSTRACTWiththerapiddevelopmentofworldandthedeteriorationoftheenvironmentpollution,traditionalchemicalindustrymustgothroughtheupgradeofenterprises.Hence,itisimportanttoestablishthecleanerproductionte

7、chnologyofchemicalproducts.However,traditionalproductionofbenzotriazoleshascausedseriousenvironmentalpollution.Basedonthisbackground,thesynthesisof2-(2’-Hydroxy-5’-methylphenyl)benzotriazole(BTA)bycatalytichydrogenationwaschosenasatemplatereactionandinvesti

8、gated,thusseveralgreensyntheticroutesofbenzotriazolesweresuccessfullyestablishedinthispaper.Firstly,theprogressofbenzotriazoleultravioletabsorberandhydrogenationcatalystwasreviewedanddiscussed.TwoPd/γ-