稀土上转换纳米光控系统构建及其生物医学应用初探

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1、＿ＴＩＡＮＪＩＮＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ中国第－所现代大学ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８９５博士学位论文—生物学：级学科生物学学科专业：作者姓名：指导教师：常津教ｇ天津大学研究生院２０１７年５月稀土上转换纳米光控系统构建及其生物医学应用初探Constructionoflight-controlledrareearthupconversionnanosystemsandtheirapplicationinbiomedicine学科专业：生物学作者姓名：郑斌指导教师：常津教授天津大学生命科学学院二零一七年五月摘要紫外光和可见光在生物医学领域具有较大的应用

2、前景，但由于组织穿透力弱、生物损伤大，严重限制了其应用。上转换纳米晶可以捕获组织穿透性好、生物安全性高的近红外光并转化为局部紫外光和可见光，从而实现短波长的光在细胞和动物体内的应用。本文主要以镧系铥元素为原料，通过高温油相法，水热法和高温煅烧法合成了各种形貌和功能的上转换纳米复合材料，其具有将980nm近红外光转化为局部蓝紫光的特点，并探讨了在以下几个方面的应用：（1）光控细胞染色。我们成功制备了以上转换纳米晶为核，介孔二氧化硅为壳的纳米染料缓控释系统，介孔中的偶氮苯分子在上转换核发出的紫外光和可见光激发下，分子构像会发生变化，促进介孔中有机染料的释放，可较好的实现近红外光控制的细胞染色。硅

3、层表面的叶酸提高了染料递送系统的细胞摄取效率。（2）光控制基因表达。我们制备的上转换棒状晶体可较好的将近红外光转化为紫外光，并促进基因纳米载体与上转换棒之间的邻硝基苄基发生光敏断健，使吸附有绿色荧光蛋白基因的基因载体释放，并在Hela细胞中表达。该系统可以较好的实现近红外光选择性激发的基因表达。（3）多功能荧光成像系统。我们制备的上转换长余辉纳米晶具有较好的双模态成像性能，长余辉发光在去除激发光源40min后，还能检测到非常强的荧光信号，同时该晶体在体内也具有很好的上转化荧光成像性能。在光热剂——吲哚菁绿(ICG)和808nm近红外光帮助下，还具有理想的光热性能。同时，还制备了980nm近红

4、外光激发的上转化长余辉纳米晶，该晶体可在体内被980nm近红外光激发，并产生优良的长余辉成像性能。再借助巨噬细胞和ICG及808nm近红外光可有效的提高肿瘤靶向部位的光热治疗效果。综上所述，本文构建了多种基于蓝紫光的上转化纳米晶，其在控制细胞染色，激发基因表达和提升荧光成像性能方面开拓了新的应用，为上转化纳米晶在生物医学领域中的应用带来了新的借鉴意义。关键词：上转换纳米晶，近红外光，光控释放，长余辉，光热治疗，肿瘤靶向IABSTRACTUltravioletlightandvisiblelighthavegreatapplicationsprospectinbiomedicalfield,b

5、uttheyhaveweaktissuepenetratingability,severebiologicaldamage,whichseverelylimittheirapplicationsinvivo.Upconversionnanocrystalscancapturenear-infrared(NIR)lightwithhightissuepenetrationandhighbiosecurity,andthenconvertthemintolocalizedultravioletandvisiblelighttoachievetheapplicationofshortwavelen

6、gthlightincellsandinvivo.Inthispaper,theupconversionnanocrystalswithvariousmorphologieswerepreparedsuccessfullybyhightemperatureoilphasemethod,hydrothermalmethodandhightemperaturecalcinationmethod.Andwealsoexploredthefollowingaspectsoftheapplication:(1)Lightcontrolcelllabeling.Theresultshowsthatthe

7、nano-dyereleasesystemwithupconversionnanocrystalsasthecoreandmesoporoussilicaastheshellwassuccessfullyprepared.Theazobenzenemoleculesinmesoporesplayaroleofmolecularplasmatocontrolthereleaseoforganicdyeinthe