改性金属离子对Y型分子筛水热稳定性的影响.pdf

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1、第39卷第l2期燃料化学学报Vo1．39NO．122011年12月JournalofFuelChemistryandTechnologyDec．2011文章编号：0253,2409(2011)12-0936-08改性金属离子对Y型分子筛水热稳定性的影响于善青，田辉平，龙军(中国石油化工股份有限公司石油化工科学研究院，北京100083)摘要：采用x射线粉末衍射(XRD)、固体核磁共振(MASNMR)、扫描电镜(SEM)等分析手段研究了金属离子(Y、Ga、Cr、Zn、Cu)对Y型分子筛水热稳定性的影响。结果表明，金属离子Y的引入能抑制Y型分子筛晶胞收缩，避免骨架铝的脱除，显著提高了分子筛的

2、水热稳定性；金属离子Zn、Cu的引入在一定程度上能较好地稳定分子筛骨架结构，但是其耐高温水热性能较差，经过800℃水热处理后，分子筛的骨架结构基本倒塌；金属离子Ga、Cr不同于Y、Zn、Cu，不能很好地稳定分子筛骨架结构，其耐高温水热性能介于两者之间。关键词：Y型分子筛；水热稳定性；金属离子；改性；结构中图分类号：TE624文献标识码：AEffectofmetalelementmodificationonthehydrothermalstabilityofYzeoHteYUShah—qing．TIANHui—ping。L0NGJun(ResearchInstituteofPetrole

3、umProcessing，SINOPEC，Beijing100083，China)Abstract：Theeffectofmetalelement(Y，Ga，Cr，znandCu)modificationonthehydrothermalstabilityofYzeolitewasstudiedbyX—raydiffraction(XRD)，solid—stateNMRspectroscopy(MASNMR)andscanelectronmicroscopy(SEM)．Theresultsshowedthattheintroductionofyttriumelementcansuppr

4、essthecondensationofunitecellandtheformationofextra—frameworkaluminaandhenceremarkablyenhancethehydrothermalstabilityofYzeolite．TheintroductionofzincorcopperCanalsostrengthenthestabilityofYzeolitetosomeextent．however，theframeworkstructureofYzeolitemodifiedbyzincorcoppermaybedestroyedheavilybyhig

5、htemperature(800oC)steamtreatment．Unlikeyttrium，zincandcopper，galliumorchromiumelementcannotstabilizethestructureofYzeolite．butthehydrothermalstabilityofYzeolitemodifiedbygalliumorchromiumliesbetweenthatofZn／Cu—modifiedzeolitesandthatofY—modifiedzeolite．Keywords：Yzeolite；hydrothermalstability；me

6、talelement；modification；structure目前，关于金属改性Y型分子筛的研究，主要定性，这是因为以水合离子形式存在的稀土离子通集中于稀土(La、Ce)改性Y型分子筛．2，采用液过离子交换进入分子筛晶体内部，并由超笼向小笼相离子交换法用稀土离子取代NaY分子筛中的Na迁移，与小笼中骨架氧原子发生相互作用，抑制了离子。除稀土离子(La、ce)以外，其他金属改性Y分子筛在水热条件下的骨架脱铝¨n。本实验选型分子筛的研究也有报道，沈志虹等利用水热用了水解能力较强的金属离子(Cr¨、Ga)及水解合成法直接将杂原子(B、Ti、Fe)引人到Y分子筛骨能力较弱的金属离子(Zn、

7、Cun)用于Y型分子筛改性，通过离子交换法分别将这些离子取代Y型分架。文献通过离子交换法制备了含有Cr、K、子筛中Na，并通过水热焙烧处理进一步促使其进Ca、T1等离子的Y型分子筛，并对金属离子的分布入分子筛小笼，考察以上金属离子对Y型分子筛水位置进行了分析。朱华元等通过离子交换法将热稳定性的影响。碱土金属离子(Mg、Ca、Sr、Ba)引入到Y型分子筛中，考察了含碱土金属分子筛中不同碱土金属离子1实验部分和分子筛类型对FCC催化剂性能的影响。1