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1、!第"#卷!第$期强激光与粒子束%&’("#，)&($!!*++,年$月-./-01234567346)80649.:53;36<76=>(，*++,!文章编号：!"++"?$@**（*++,）+$?+,++?+A喷嘴!平板直流电晕放电中的%&%""#（$!!’"，(!(）光谱研究""*""""高!翔，!余!权，!吴祖良，!谭永杰，!沈!旭，!骆仲泱，!岑可法（")浙江大学能源清洁利用国家重点实验室，杭州@"++*,；!*)浙江工商大学环境工程系，杭州@"++@A）!!摘!要：!为更深入地认识电晕放电低温等离子体中自由基的生成机理，以发射光谱测量为基础并结合背景气体淬灭率
2、影响，研究了常压下喷嘴?平板电晕自由基簇射过程中放电参数、背景气体、电极气成分等因素对*B*1-（6!!C"，+?+）发光的影响。结果表明：在放电参数影响中，放电电压及放电电流都会影响1-生成量，*B*1-发光随功率增加而大大增强；在加湿氮气直流电晕放电中有明显的1-（6!!C"，+?+）光谱存在，但加湿空气条件下1-生成较少；载气增湿后1-生成量明显增多，而6>和1*的存在分别增强和减弱了1-*B**B（6!!C"，+?+）发光，可能的原因是这两种物质影响了放电和1-（6!）的淬灭。!!关键词：!1-自由基；!发射光谱；!电晕；!自由基；!放电；!淬灭!!中图分类号：!
3、1AD"；!C"**!!!!文献标识码：!6!!电晕放电是*+世纪E+年代兴起的新型污染控制技术，近年来电晕放电气态污染物控制领域研究非常活跃，各种形式的放电装置都被用于污染物控制。但是电晕放电气态污染物脱除本身是一个非常复杂的物理化［"］学过程，特别是在染污物脱除过程中起主要作用的活性自由基寿命在几十#F，常压下很难对其进行测量。［*?@］因此，许多自由基?污染物反应过程主要停留在化学动力学反应模拟阶段，实际中很难验证这些反应，从而不能完全确定主导各种污染物的脱除反应。发射光谱技术（137）已经过了多年的研究，现在比较成熟，与激光诱导荧光法（5.G）相比，该技术设备简单
4、，技术成熟，可对部分自由基的激发态进行测量。!!以喷嘴?平板放电为基础的自由基簇射技术主要是将-*1和1*等自由基源物质通过喷嘴电极注入电晕区域，使其迅速解离成高氧化性的自由基（如1-，1等）将污染物降解或氧化，可对)1，%1:F和06-F等多种［$］污染物进行同时脱除。而1-自由基氧化电位达*(E+H%，较1（*($*H%），1（@*(+,H%）以及-1（*"(,+H%）［A］等都高，在不少文献中都提到了它的重要作用，但对电晕中1-检测目前报道不多。本文简单讨论了发射光谱自由基测量的基本原理，并利用发射光谱检测技术对常压下喷嘴?电晕放电过程中典型自由基1-光谱进行了检测
5、，具体研究了放电参数、背景气体、电极气成分等因素对激发态1-生成的影响。*+发射光谱自由基检测原理［A］!!发射光谱自由基检测技术即利用电晕过程中自由基的自身发光特性研究各种自由基的生成情况。7IJ［D］［,］等人首先将该技术用于脉冲放电水处理中1-自身发光的检测，目前国内大连理工大学王文春和吴彦也［E］用发射光谱对电晕过程中的部分自由基进行了检测，而国外学者K&LMN等人对比了放电过程中1-自身发射光谱与激光诱导荧光光谱，两者在定性测量上得到一致的结论。*B*1-（6!）!1-（C"）!"!（"）*B*1-（6!）B
6、C!’6?C）"!6?C(6（@）*B!!式（"）、式（*）为1-自由基激发态1-（6!）跃迁至基态的两种主要形式，前者是自由基自发辐射发光，*B后者则是1-（6!）通过与背景气体（如)*，1*等）碰撞淬灭。（@）式则为自由基发光强度与激发态自由基浓度之间关系式，其中，"为普朗克常数，!6?C为激发态6向基态C跃迁的辐射频率，#6?C为自由基发光特征频率处的发光强度，(6为6激发态的粒子浓度，%6?C为6至C态的爱因斯坦自发辐射系数，’6?C为6至C态碰"收稿日期：*++D?""?*,；!!修订日期：*++,?+@?"$基金项目：国家ED@计划项目资助课题（*++*66A
7、*#"E+）；国家#,@计划项目资助课题（*++D:;*++@+@）作者简介：高!翔（"#DE—），浙江大学热能工程研究所教授，博士生导师，主要从事燃煤烟气污染物控制研究；OPQ&RLSHH(TUI(HVI(LJ。,-,第0期高&翔等：喷嘴"平板直流电晕放电中的$%（!!!#"，("(）光谱研究?(/撞淬灭率。因此，对特定!"#跃迁，可以利用其发射光的强度来考察激发态$%的浓度。,-,&&对于本文测量对象$%自由基，激发态发光主要集中在’()*+处$%（!!!#"，("(）跃迁，,.,*+处,-,,-,$%（!!!#"，/"(
