多酸基配位聚合物超级电容器电极材料的制备及性能研究

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1、工学博士学位论文多酸基配位聚合物超级电容器电极材料的制备及性能研究王广宁哈尔滨理工大学2018年6月国内图书分类号：O64工学博士学位论文多酸基配位聚合物超级电容器电极材料的制备及性能研究博士研究生：王广宁导师：马慧媛教授申请学位级别：工学博士学科、专业：材料物理与化学所在单位：材料科学与工程学院答辩日期：2018年6月授予学位单位：哈尔滨理工大学ClassifiedIndex：O64DissertationfortheDoctorDegreeinEngineeringSynthesesandPropertiesofPolyoxometalate-basedCoordinat

2、ionPolymerasSupercapacitorElectrodeMaterialsCandidate:GuangningWangSupervisor:Prof.HuiyuanMaAcademicDegreeAppliedfor:DoctorofEngineeringSpecialty:MaterialsPhysicsandChemistryDateofOralExamination:June,2018HarbinUniversityofScienceandUniversity:Technology哈尔滨理工大学博士学位论文原创性声明本人郑重声明：此处所提交的博士学位论文

3、《多酸基配位聚合物超级电容器电极材料的制备及性能研究》，是本人在导师指导下，在哈尔滨理工大学攻读博士学位期间独立进行研究工作所取得的成果。据本人所知，论文中除已注明部分外不包含他人已发表或撰写过的研究成果。对本文研究工作做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式注明。本声明的法律结果将完全由本人承担。作者签名：王广宁日期：2018年6月30日哈尔滨理工大学博士学位论文使用授权书《多酸基配位聚合物超级电容器电极材料的制备及性能研究》系本人在哈尔滨理工大学攻读博士学位期间在导师指导下完成的博士学位论文。本论文的研究成果归哈尔滨理工大学所有，本论文的研究内容不得以其它单位的名义发表

4、。本人完全了解哈尔滨理工大学关于保存、使用学位论文的规定，同意学校保留并向有关部门提交论文和电子版本，允许论文被查阅和借阅。本人授权哈尔滨理工大学可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文，可以公布论文的全部或部分内容。本学位论文属于保密，在年解密后适用授权书。不保密√(请在以上相应方框内打√)作者签名：王广宁日期：2018年6月30日导师签名：马慧媛日期：2018年6月30日多酸基配位聚合物超级电容器电极材料的制备及性能研究摘要超级电容器由于具备功率密度高、循环寿命长、使用温度范围宽、以及价格低廉等优势，已成为一种备受关注的新型绿色储能装置。但目前，在能量密度和循环稳定性方面

5、仍有许多不足，需要进一步改善和提高，其中能量密度偏低，极大地限制了其实际应用。根据能量密度计算公式，能量密度与电容及工作电势窗口成正比。因此，选择电容高的赝电容材料，构建大工作电势窗口的非对称超级电容器（Asymmetricsupercapacitor，简称ASC）以提高能量密度。目前ASC的负极一般仅使用低电容的碳材料，严重制约着ASC能量密度的提高。综上所述，研究开发一种高性能的赝电容负极材料，对于提高超级电容器的能量密度具有重大意义。多酸基配位聚合物材料（Polyoxometalate-basedcoordinationpolymers，简称POM-basedCPs）是

6、一种兼具负电势窗口与高比电容的赝电容材料，可以作为超级电容器负极材料，本文设计制备十一种未见报道的新型多酸基配位聚合物，利用单晶X射线衍射、粉末X射线衍射以及扫描电子显微镜等仪器分别对化合物1-11进行了表征。进一步将它们修饰到电极上，研究了其超级电容器性能，并系统考察了测试体系、电解液、集流体对电极超级电容器性能的影响，并组装成超级电容器器件。主要研究内容如下：1.以经典Keggin型含钨多酸为原料，通过简单的水热法，设计制备了五种新型未见报道的Keggin型POM-basedCPs化合物1-5，五种化合物为异质同构化合物，均具有一维链叉指结构。将POM-basedCPs化

7、合物1-5制备成电极，研究了其在三电极系统中的超级电容器性能。五种化合物均呈现了较高的电容以及循环稳定性能。相比较而言，化合物4具有最高的比电容，在电流密度为100Ag-1时，其比电容值高达399.2Fg-1。2.选择配位节点更多、氧化还原活性更高的经典Wells-Dawson型多酸α-K6P2W18O62·15H2O为原料设计制备了两种新型未见报道的Dawson型POM-basedCPs化合物6和7。化合物6为双核铜构筑的一维链结构，化合物7为复杂的三维结构。将化合物6、7分别修饰在玻碳电极上，研究了