Pd基纳米多孔复合催化材料及其醇类电催化性能研究

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1、Pd基纳米多孔复合催化材料及其醇类电催化性能研究StudyonthesynthesisofnanoporousPd-basedcompositematerialsandcatalyticpropertiesforalcoholselectro-oxidation学科专业：材料学作者姓名：牛孟影指导教师：朱胜利教授天津大学材料科学与工程学院2017年12月独创性声明本人声明所呈交的拳位论文是本人在导师指导下进行的研宄工作和取得的研宄成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外＇，论文中不包含其他人己铥发表ｉｔ撰写过的研究

2、成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而俥用讨的材Ｓ一？与我ＭＪ；作的同志对本研宄所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：主参签字日期：年ｐ？月日牛）？？＇！．．？＜ｒ．学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定？特授权天津可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索？４，并采用影印缩印或＊描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁

3、盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）（＇＜？■Ｉ，？ｉ学位论文作者签名：导师签名？切签字日期：曰签字曰期月．ｒ年ａ月日ｐ？），■■’．－＊？？Ｉ．．摘要直接醇类燃料电池（DAFC）作为一种新型电池设备，具有低温操作、能量转换效率高和低排放等优点，被广泛应用于多用途便携式移动设备和各种小型电子设备上。目前，Pt基催化剂是最常用的阳极催化剂，但高成本和较差的长期稳定性大大限制了该技术的广泛应用。因此制备非Pt基催化剂是当下燃料电池领域的研究热点。

4、Pd作为与Pt化学性质最相近的元素，不仅储量较Pt更为丰富，并且催化剂抗毒性更强。因此Pd基催化剂是一种很有发展前景的阳极催化剂。将过渡金属氧化物CuO、TiO2、NiO与贵金属Pd进行复合，通过协同作用可以促进催化剂表面含氧基团的生成，从而降低中间产物氧化所需的电位，提高催化剂抗CO毒化等中间产物的能力。通过引入其他合金元素Ni、Sn，由于与Pd之间产生的电子效应，Pd的电子态可以被修饰，促进了低电位下含氧基团的吸附，进而可以表现出优异的电催化活性以及稳定性。将这些材料与贵金属Pd进行复合，有望得到性能较好的燃料电池催

5、化剂。本文在HCl条件下进行化学脱合金得到了np-CuO/TiO2/Pd-NiO复合催化剂，并采用SEM、XRD、XPS、TEM等检测手段对样品的微观形貌和成分进行了表征，通过CV、CA、EIS等电化学手段对样品在碱性条件下对甲醇和乙醇电催化性能进行了检测。成分分析结果表明，制备的np-CuO/TiO2/Pd-NiO多孔结构主要由CuO、Cu2O、Pd、TiO2、Ni和NiO相组成；电化学测试结果显示，反应条件为0.75MHCl、温度90°C、时间5h情况下制备的np-CuO/TiO2/Pd-NiO具有最佳的甲醇和乙醇电

6、催化性能和长期稳定性，氧化电流密度分别达到了8.32mAcm-2和2.61mAcm-2。此外，在NaOH条件下进行化学脱合金得到了np-Pd-Sn和np-Pd5/Sn10-CuO复合催化剂，由于Sn和Pd之间的电子效应和双官能团作用，np-Pd5-Sn10的氧化电流密度达到8.70mAcm-2。当在np-Pd-Sn催化剂中引入了Cu元素后，由于CuO的进一步协同促进作用，电催化剂的长期稳定性得到了很大的提高，3000s的CA测试后，电流密度保持在0.63mAcm-2。关键词：化学脱合金法，纳米多孔Pd基复合材料，甲醇电催

7、化，乙醇电催化IABSTRACTAsanewtypeofbatteryequipment,directalcoholfuelcell(DAFC)hastheadvantagesoflowtemperatureoperation,highenergyconversionefficiencyandlowemissions,andiswidelyusedinmulti-purposeportablemobiledevicesandavarietyofsmallelectronicdevices.Atpresent,Pt-bas

8、edcatalystisthebestanodecatalyst,butitshighcostandlowlong-termstabilitygreatlylimitthewideapplicationinthisfield.Therefore,thepreparationofnon-Ptcatalystshasbe