探析多孔介质储气研究

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1、天津大学博士学位论文多孔介质储气研究姓名：孙艳申请学位级别：博士专业：化学工程指导教师：周理20070401中文摘要使用清洁、可再生能源是目前世界一项紧迫任务，天然气进而氢气被认为是合适的选择。气体在机动车上的存储是解决车用气体燃料的关键技术之一，而吸附被认为是有望解决这一问题的有效手段。近年来，对碳纳米管储氢的报道很多，结果却大相径庭。本论文测定了不同温度下碳纳米管对氢气的系列吸附等温线，并与活性炭上的储氢量进行比较。结果表明，氢气在碳纳米管上的吸附量很小，常温10MPa下吸附量只有0．2嘶％。液氮温度下吸附量有所增加，但还是低于DOE标准。本

2、论文以提高储氢容量为目的进行了多项尝试，其中包括活性炭表面的酸碱改性、SBA．15负载金属钯等。通过对实验数据的分析探讨了吸附储氢的机理，指出：临界温度以上的物理吸附遵循单分子层吸附机制，比表面积和储气温度是吸附量的决定因素，材料的其它特征和性质对储氢容量没有实质性影响。以提高甲烷的有效存储容量为目的，本论文研究了多孔介质湿储甲烷的方法。结果表明，预吸水的多孔介质对甲烷的吸入量较干燥样品有大幅提高，以BY．1活性炭为例，其对甲烷的吸入量可提高63％。随后进行的充放气研究表明，湿储过程中的热效应远低于吸附天然气温度的波动。对影响甲烷储量的诸多因素，

3、如温度、载水量、填充密度、孔径分布等进行了考察。通过对甲烷湿储机理的分析证实了水存在条件下甲烷储量的提高是由于微孔中甲烷水合物的生成。考虑到氢氧燃料电池汽车发动机对氧源装置体积的严格限制，本论文研究了氧气在高比表面活性炭上的吸附特性，测定了氧气跨越临界温度的系列吸附等温线。实验温度为118～313K，压力为O～lOMPa。并从实验数据计算了吸附热。以Gibbs定义和绝对吸附量模型为基础的过剩吸附量等温线模型很好地描述了氧气在活性炭上跨越临界点的大温度范围吸附平衡数据。实验结果显示了对氧气吸附存储的可行性。7二氧化碳以水合物形式进行深海填埋是解决温

4、室气体过量排放的有效手段之一。本文考察了水存在条件下多孔介质对二氧化碳的固定作用，测定了预吸水的炭材料对二氧化碳的吸入等温线，分析了二氧化碳吸入量的影响因素。实验证实了水存在条件下C02吸入量的提高是由于在微孔内生成了水合物。作者还测定了二氧化碳和甲烷的混合气在预吸水活性炭上的平衡等温线，计算了固定态混合气中各组分的含量，为二氧化碳深海填埋及可燃冰开采的实际需要提供了基础数据。关键词：储气，多孔介质，氢气，天然气，二氧化碳，吸附，水合物AbstractTodeVel叩aclean醐drenewableenergysourceisanurgentt

5、aSkfortheworld。Naturalgasandhydrogenaretlloughtt0be印propriatealtematiVefuels．G髂storageonboardofVehicleisoneofthemoStimponanttechnologiesinutilizingthesealtematiVe如els．ManyworksonhydrogenstorageusingcarbonnanombesaSthecamerhaVebeenr印orted．HoweVer，theresultSreportedfort11ehydro

6、genstoragecapacityarequitediVergent．In恤isdissertation，adso叩tionisothe啪sofhydrogenonmu№alledc痂onnanonJbesmWNDwe他measuredforawiderangeoftemperaturcwithavolumetricmetllod，whichwascomparedwiththeresultscollectedonactiVatedca而onAX一21．Itisconcludedtllatthe锄oumofhydrogenabsorbedonMw

7、NTisVerylow，only0．2wt％atroomtempe胁rc粕dl0MPa．Althou曲thestoragec印acityincreasesat77K，itismuchlo、ⅣercomparedtotheDOEc打【erior．Inordertoenhancethehydrogenuptakc，m锄yexperiments，suchasthemodificatiOnofactiVatedcarbonsusingacidandalkali，Pd-10adingonSBA一15跏ds00nweretested．Thesetestsin

8、dicatethatt11ephysicaladsorptionaboVe廿lecrjticaltemperaturefollowsam