基于nafsm,2o,3催化剂上甲烷的氧化偶联反应

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1、浙江大学硕士学位论文NaF/Sm<,2>O<,3>催化剂上甲烷的氧化偶联反应姓名：李作峰申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：吴嘉2002.6.1浙江大学工程硕．I：学位论文摘要NaF／Sm203催化剂上甲烷的氧化偶联反应甲烷作为天然气的主要成分，近年来世界上许多旧家对其加工利川f‘分一R视。从应用环境及环保两方面考虑，甲烷资源的优化利用都具有重要意义。lJ1982年联碳公司宣布利用甲烷可直接氧化偶联制乙烯和乙烷以来，研究肯⋯绕这一反应丌展了大量的工作。目

2、j{『在催化剂的改进及反应历程方面已取得‘jt进展，但仍存

3、在一定的问题，如反应温度过高，催化剂的活性和稳定性有待J：进‘·步的提高等。本文主要针对存在的这些问题，开发具有低温活性的甲烷氧化偶联催化剂体系，并对其甲烷氧化偶联反应性能进行了研究。得到的主婴结粜如Ij：一、NaF改性的Sm203催化剂上的甲烷偶联反应．(通过对Sm203催化剂的甲烷氧化偶联反应性能的考察发现，该催化剂』t仃—k较好的低温反应活性，在550℃下，其甲烷转化率为为22．3％，C2，2率为9．2％，但随着反应温度的提高，C2产率反而下降。对于该催化剂体系，C2f每j“率fl；Ji!lI在低温区，这与催化剂

4、本身固有的低温活性有关。NaF的引入明显提t蔫了Ilj烷}々化率和C2选择性，降低了C02的选择性，提高了C2产率，改善了催化剂的Ili烷氧化偶联反应活性。但随着NaF的引入，催化剂的最佳活性温度也随之卜n。通过对催化剂的制备方法的研究发现，混合法制备的催化剂比浸渍法具有更nffI{】反应性能，催化剂焙烧过程中焙烧温度对催化剂的性能也有一定的影响，商社矗焙、f烧制备的催化剂优于低温焙烧制备的催化剂。、、、，，二、甲烷氧化偶联反应条件的优化。(、1、该催化剂体系的最佳反应工艺条件为空速4000h～，常压和反应温度700t

5、，CH4／02=3：l，该条件下甲烷转化率为31．8％，C2选择性为49．5％，c2收：瞽为15．8％。2、50小时的催化剂的稳定性实验得到的C2平均收率在12．4％以上，且催化剂性能稳定，催化剂活性未见明显下降，具有较好的催化性能。／三、C02作为氧化剂在催化剂上的甲烷氧化偶联反应性能b浙江人学-T程硕士学位论文f?f1、C02分压对反应的影响随着CO：分压的增加。甲烷转化率随之上升，当C02分压达到30KPa时，甲烷转化率最大。进一步增加C02分压，甲烷转化率变化不火：斯C2选择性和产率随C02分压增大呈上升趋势。

6、因此，提高C02分J再有利j：111烷氧化偶联反应。2、温度对反应的影响CH4和C02的转化率及C2选择性随着反应温度的升高而一I-Yl。，刖时，乙烯与乙烷的比也随着反应温度的升高而上升，这浼明～‘部分乙烯址足乙烷脱氢形成的。在820"C可获得4．71％的甲烷转化率和94．5％的c2选择。№啦明在催化剂上温度升高对该反应有利，也暗示温度升高有利于提高催化剂表面的∞2的活他y关键词：甲烷氧化偶联i澈二氧化碳浙渡太学下程硬0：学位论文OxidativeCouplingofMethaneoverNaF／Sm203Cataly

7、sts(Abstract)Methaneisthemaincomponentofnaturalgas，itsactivationandconversionhasdrawnmuchattentioninrecentyears．Taketheprospectandenvironmentprotectioltinconsideration，utilizationofmethaneresourceisofsignificance，OxidativeCouplingofMethaneisoneofthemainroutesfor

8、methanedirectconversion．Since1982．manyresearchershavefocusedonthestudyofthisreaction．Thepurposeofthisthesisliesin：first，toimprovetheactivityandstabilityofSm203Catalysts；second．todecreasethereactiontemperature．ThecatalyticperfomaanceoftheNaF／Sm203catalystswereinv

9、estigated．Themainresultsobtainedareasfollows：1．OCMperformanceoverNaF／Sm203catalystsOCMperformanceoverNaF／Sm203catalystshasbeeninvestigated．Theresultsshowthatthecataly