蒽醌加氢反应钯基催化剂的改性研究

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1、蒽醌加氢反应钯基催化剂的改性研究StudyontheModificationofPd-basedCatalystforAnthraquinoneHydrogenationReaction学科专业：化学工程作者姓名：高凯歌指导教师：张金利教授天津大学化工学院二零一七年五月万方数据万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文

2、中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据万方数据摘要过氧化氢是一种环境友好型试剂，被广泛应用于环境保护、造纸工业、纺织工业、化学品合成、消毒、电子工业、冶金工业以及航天等行

3、业。蒽醌法是双氧水生产的最主要方法，其关键步骤是蒽醌催化加氢。研究催化效果好、成本低的加氢催化剂对提升双氧水产率和降低生产成本具有重大意义。因此，本论文主要从添加第二种金属和载体改性两个方面对Pd/Al2O3催化剂进行改性研究，以改善其蒽醌加氢效果。向Pd/Al2O3中加入Ru制备了PdRu/Al2O3双金属催化剂，发现Ru的加入可以改善催化剂的性能。PdRu/Al2O3催化性能的提升是Pd和Ru之间协同效应的结果。PdRu催化剂吸附和活化氢气的能力更强，而且Ru4+作为亲电子位点，与C=O键上氧的孤对电子相互作用，增强了催化剂吸附和活化蒽醌分子中C=O键的

4、效果。即Ru的加入既增强了催化剂吸附和活化氢气的能力，又促进了其对蒽醌分子中C=O键的活化，因而提高了蒽醌加氢效率。在Al2O3上原位合成MgAlZr-LDH来改性Al2O3载体，然后负载Pd制备的Pd/MgAlZr-MMO@Al2O3用于蒽醌加氢时，比Pd/Al2O3具有更高的催化活性和选择性。对于MgAlZr-LDH@Al2O3复合载体，规整的层板状水滑石结构相互交织，提高了载体的比表面积，而且水滑石结构具有限域作用，因而提高了活性金属的分散度，而且在MgAlZr-LDH中，Zr均匀分布在层状水滑石的晶格之中，与Pd强烈作用，会进一步诱导Pd的分散，因此

5、提高了催化活性。另外，在Pd/MgAlZr-MMO@Al2O3中，在氧化铝上原位合成的水滑石结构使载体外表面面积增加，活性金属的浸渍深度更浅，蒽醌分子扩散距离和停留时间变短，过度加氢少，因而活性蒽醌选择性提高。关键词:过氧化氢，蒽醌加氢，双金属催化剂，载体改性，水滑石，协同效应I万方数据II万方数据ABSTRACTHydrogenperoxideisanenvironmentallyfriendlyreagent.Ithasbeenwidelyusedinmanyfields,suchasenvironmentalprotection,papermaking

6、,textile,chemicalsynthesis,disinfection,electronics,metallurgy,aerospaceandetc.Anthraquinonerouteisthemostimportantmethodintheproductionofhydrogenperoxide,inwhichthekeystepisthecatalytichydrogenationofanthraquinone.Developmentofcatalystswithsuperiorcatalyticperformanceandlowcosthav

7、egreatsignificanceforincreasingthehydrogenperoxideproductionandreducingtheproductioncost.Hence,inthethesis,wemadeattemptstoimprovetheeffectofanthraquinonehydrogenationcatalystthroughincorporatingasecondmetalaswellasmodifyingthesupport.BimetallicPdRucatalystshadbeenpreparedbyaddingR

8、utoPd/Al2O3,thesuperiorper